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成果展示

電催化還原CO為具有兩個或兩個以上碳（C₂₊）的燃料或化學品，因其高能量密度和經濟價值而非常有吸引力。基于此，廈門大學李軍教授和彭麗副教授（共同通訊作者）等人報道了一種簡單的一鍋合成方法，并合成了用于CO電還原的疏水性Cu/Cu₂O片狀催化劑。所制備的Cu/Cu₂O催化劑具有適當量的正丁胺涂層，提供合適的疏水性，降低了水對電極的親和力，促進了CO向電極界面的擴散和親和力，因此在CO飽和電解質中可在一定程度上抑制表面上的H₂析出。

結果表明。在-0.7 ?V vs. RHE下，Cu/Cu₂O催化劑的C₂₊產物的法拉第效率（FE）可以達到93.5%，局部電流密度為151? mA cm^?2。其中，乙醇的FE為68.8%，乙烯為19.6%，乙酸為5.1%，局部電流密度為111 mA cm^?2，對比所有先前的CO₂/CO電還原報道，其乙醇的FE非常高，可能得益于疏水表面處CO濃度的增加和表面上Cu₂O（111）的暴露。此外，Cu/Cu₂O催化劑還表現出優異的穩定性，即使在運行100 h后，對C₂₊的活性和選擇性仍可保持。該工作為有效地將CO₂/CO電催化轉化為液體燃料開辟了新道路。

圖1. 疏水性Cu/Cu₂O催化劑催化CORR的原理圖

研究背景

電化學CO₂還原反應（CO₂RR）轉化為節能燃料和化學品，是一種緩解對化石燃料依賴和減輕溫室氣體效應的有效方案。含有兩個或兩個以上碳的產物（C₂₊）是有用的化學品或燃料，因此高效的CO₂RR對C₂₊產物非常重要。銅（Cu）基催化劑在將CO₂轉化為C₂₊產物方面具有明顯的選擇性，但是還需要集中在降低陰極過電位和進一步提高C₂₊產物的選擇性。由于CO被認為是生成C₂₊的關鍵反應中間體，使得CO還原反應（CORR）受到越來越多的關注，并顯示出巨大的前景。

通過優化陰極結構等方法可以提高CORR對C₂₊的選擇性，同時提高了法拉第效率（FE）。例如，通過在電極表面引入夾帶聚合物，可在FE為87±3%下形成乙烯。然而，對CORR生成乙醇的研究較少，而乙醇因其高能量密度、高市場價格和需求而受到特別關注。但是，當總電流密度大于10 mA cm^?2時，CORR制取乙醇的FE仍需進一步提高，且催化劑的穩定性也較差。在CORR中，制備高催化活性、高選擇性和穩定性的乙醇催化劑仍是一項具有挑戰性的任務。

圖文解析

合成與表征

作者利用化學還原一鍋法合成了Cu/Cu₂O催化劑。即先在Cu(acac)2-N, N-二甲基甲酰胺（DMF）溶液中滴加適量聚乙烯吡咯烷酮（PVP）/十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）和正丁胺的葡萄糖水溶液。然后將該溶液密封，在160 °C下加熱10 h。冷卻洗滌后得到Cu/Cu₂O催化劑（記為Cu/Cu₂O-A）。掃描電子顯微鏡（SEM）顯示，Cu/Cu₂O主要表現為片狀形態。高分辨率透射電子顯微鏡（HR-TEM）發現，Cu和Cu₂O的晶格距離分別為0.180 nm和0.247 nm，表明Cu和Cu₂O在催化劑中共存。

圖2. Cu/Cu₂O-A的SEM和TEM圖像

圖3. Cu/Cu₂O-A的表征

CORR性能

以KOH為電解質，在流動池反應器中，作者測試了不同電位下的CORR性能。疏水性Cu/Cu₂O-A對CO還原為C₂₊產物的最大FE在2.0 M KOH中達到93.5%，在電位為-0.7 V時，局部電流密度為111 mA cm^-2，乙醇的FE可達68.8%。隨著施加過電位的增加，電流密度的快速增長，表明CO的傳質電阻較低。此外，Cu/Cu₂O-A在100 h內表現出穩定的C₂₊產物FE。即使在電還原反應100 h后，催化劑表面Cu⁺的含量仍與原始樣品相同，表明Cu/Cu₂O-A的高穩定性和正丁胺的保護作用。

圖4. 疏水性Cu/Cu₂O-A的CO電還原性能

通過改變正丁胺的加入量，作者合成了親/疏水性不同的Cu/Cu₂O-S和Cu/Cu₂O-H。對不同疏水性的Cu/Cu₂O-A、Cu/Cu₂O-S和Cu/Cu₂O-H測試發現，都表現出良好的FE和C₂₊產物的電流密度，分別提供93.5%（-0.7 V）、69.1%（-0.78 V）和65.4%（-0.78 V）的FE。同時，疏水性Cu/Cu₂O-A和Cu/Cu₂O-S可使C₂₊產物的FE穩定超過100 h，而親水性Cu/Cu₂O-H在氣體擴散層被淹沒后非常不穩定，表明合適的疏水性對良好的穩定性至關重要。

Cu/Cu₂O-A和Cu/Cu₂O-H在乙醇中均表現出較高的FE，分別達到最大值68.8%（-0.7 V）和37.6%（-0.78 V），而Cu/Cu₂O-S有利于生成乙烯（46%），并在-0.73 V時，乙醇的FE（8.3%）相當低。因此，適當的疏水性可降低水對電極的親和力，增強穩定性，同時促進CO向水-電極界面的擴散，但疏水性過高有利于產生乙烯而不是乙醇，親水性過高則會降低電極的穩定性。

圖5. Cu基催化劑各種產物的FE

文獻信息

A hydrophobic Cu/Cu₂O sheet catalyst for selective electroreduction of CO to ethanol. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-023-36261-1.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-36261-1.

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廈大李軍&彭麗Nature子刊：催化性能不佳，試著改變疏水性！

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