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中科院孫劍Appl. Catal. B.: 具有Na和S協同的單金屬鐵催化劑用于CO2還原為醇

將CO₂直接還原為醇極具吸引力和挑戰性，Fe催化劑因為其非離解CO活化能力較差，導致CO₂還原催化能力差，需要與其他金屬(如 Rh、Pd、Cu等)結合才能提升其催化性能。

中國科學院孫劍團隊報道了一種與Na和S共改性的鐵催化劑(FeNaS-0.6)，用于高效CO₂還原。

Na和S的協同作用使單金屬鐵催化劑能夠同時提供合成高級醇所需的分子吸附的CO和烷基物質。Na修飾有助于CO解離，S以硫酸鹽(SO₄^2-)的形式存在，其吸電子作用可以將周圍進行CO解離的Fe位點轉變為非解離CO吸附位點。

DFT理論計算證實，由于能壘降低，Na和S共改性的鐵催化劑非常有利于醇的形成。

FeNaS-0.6催化劑對醇的選擇性達到16.1%，CO₂轉化率為32.0%，總醇中C₂₊OH的比例超過98%。另外，FeNaS-0.6對醇實現了80.5 mg g_cat^-1?h^-1的時空產率(STY)，其中C₂₊OH的時空產率(STY)達到78.5 mg g_cat^-1?h^-1。

Monometallic iron catalysts with synergistic Na and S for higher alcohols synthesis via CO₂ hydrogenation.Applied Catalysis B: Environmental, 2021. ?DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120556

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