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?鄭大涂維峰/張振洲Chem. Eng. J.: 還原性氣氛對(duì)FeCeNa催化劑CO2加氫制烯烴性能的影響

?鄭大涂維峰/張振洲Chem. Eng. J.: 還原性氣氛對(duì)FeCeNa催化劑CO2加氫制烯烴性能的影響
CO2濃度的增加引起了地球氣候的劇烈變化,CO2催化轉(zhuǎn)化為增值產(chǎn)品是減輕溫室效應(yīng)的一種很有前景的方法。然而,由于CO2的利用需要耦合CO2向C1中間體的轉(zhuǎn)化和C-C耦聯(lián)反應(yīng)形成,因此這種轉(zhuǎn)化仍然面臨挑戰(zhàn)。
鄭州大學(xué)涂維峰、張振洲等分別在CO和H2的還原性氣氛中制備了一系列FeCeNa催化劑并對(duì)其催化性能進(jìn)行探究。
?鄭大涂維峰/張振洲Chem. Eng. J.: 還原性氣氛對(duì)FeCeNa催化劑CO2加氫制烯烴性能的影響
還原氣氛對(duì)CO2轉(zhuǎn)化率、CO選擇性、FTY和O/P比有明顯影響。當(dāng)3% Ce的還原性氣氛從CO換為H2時(shí),催化劑具有較低的Fe3O4/FexCy,更高的缺陷氧比例和更高的CO2解吸溫度。
吸附在表面的CO2可以與H2發(fā)生反應(yīng),產(chǎn)生較高比例的表面氧離子,這可能占據(jù)催化劑的表面并抑制CO2向CO的轉(zhuǎn)化和CO向烴的轉(zhuǎn)化。此外,當(dāng)還原氣體氣氛從CO切換到 H2時(shí),3% Ce的表面Na/Fe比降低,抑制了烯烴的形成。
?鄭大涂維峰/張振洲Chem. Eng. J.: 還原性氣氛對(duì)FeCeNa催化劑CO2加氫制烯烴性能的影響
因此,對(duì)于3% Ce,將還原性氣氛從CO切換到 H2,導(dǎo)致CO2轉(zhuǎn)化率從36%下降到12 %,CO選擇性從11%提高到65%,F(xiàn)TY從1.37×10-6 molCO2/gFe?s降低到0.13×10-6 molCO2/gFe?s,O/P比從1.7減少到0.2。
Effects of the reducing gas atmosphere on performance of FeCeNa catalyst for the hydrogenation of CO2 to olefins. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.131388

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