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昆明理工Nature子刊：SiO2吸附水立大功，誘導(dǎo)生成Td-Co(II)中心促進(jìn)丙烷脫氫反應(yīng)

在多相催化劑領(lǐng)域，通過羥基固定金屬前驅(qū)體以在SiO₂表面形成高度分散的金屬中心已受到越來越多的關(guān)注。然而，羥基衍生的吸附水在SiO₂上的特殊作用一般被忽略，導(dǎo)致對其合成機(jī)理缺乏更深入的了解。

近日，昆明理工大學(xué)羅永明和何德東等探究了在SiO₂載體上合成高度分散的Td-Co(II)中心(Td-Co(II)/SBA-15)過程中吸附水的作用。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，完全配位的[Co(H₂O)₆]²⁺與載體上的羥基之間的靜電相互作用對于穩(wěn)定前驅(qū)體非常重要。也就是說，[Co(H₂O)₆]²⁺是通過硅羥基中的氧和[Co(H₂O)₆]²⁺上水中的氫之間的氫鍵(靜電相互作用)連接的。

隨后，生成的[Co(H₂O)₆]²⁺被羥基中的氧錨定形成高度分散的Td-Co(II)中心。值得注意的是，[Co(H₂O)₆]²⁺的存在降低了SBA-15的SiO₂載體上脫羥基過程的自由能，這為形成所需的Td-Co(II)位點(diǎn)創(chuàng)造了有利條件。

研究人員利用制備的Td-Co(II)/SBA-15進(jìn)行催化丙烷脫氫(PDH)實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明，在600°C下，Co含量為2%的催化劑上，C₃H₈轉(zhuǎn)化率和C₃H₆選擇性分別為37%和96%。更重要的是，與其他報(bào)道的鈷基催化劑相比，Td-Co(II)/SBA-15表現(xiàn)出明顯的最大反應(yīng)速率，表明開發(fā)的催化劑提供了PDH的潛在應(yīng)用。

此外，已知Co₃O₄和金屬Co的結(jié)構(gòu)最有可能導(dǎo)致C-C鍵的裂解，導(dǎo)致CH₄和一些焦炭前體的形成，而高度分散的Td-Co(II)被認(rèn)為是碳?xì)浠衔顲-H活化的有效結(jié)構(gòu)，這清楚地解釋了為什么Td-Co(II)/SBA-15催化劑對PDH具有更好的催化反應(yīng)性能。

該項(xiàng)研究揭示了SiO₂吸附水能夠誘導(dǎo)形成高分散鈷(II)中心，為設(shè)計(jì)高反應(yīng)活性的鈷基PDH催化劑提供了有效的策略。

Illustrating New Understanding of Adsorbed Water on Silica for inducing Tetrahedral Cobalt(II) for Propane Dehydrogenation. Nature Communication, 2023. DOI: 10.1038/s41467-022-35698-0

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昆明理工Nature子刊：SiO2吸附水立大功，誘導(dǎo)生成Td-Co(II)中心促進(jìn)丙烷脫氫反應(yīng)

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