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新興的π-d共軛配位聚合物 (CCPs) 在過去幾年中因各種應用而受到廣泛關注。然而到目前為止，幾乎所有報道的CCPs都是基于單一種類的螯合原子（例如N、S、O和Se），只有少數工作關注雜螯合原子的共存。

圖1. N和S作為共軛配位聚合物中的共螯合原子的分子設計

在此，華中科技大學王成亮教授、南京大學馬晶教授等人首次報道了兩種用于鈉離子電池（SIB）的Ni基CCP: Ni-DTA（DTA: 二硫代草酰胺）和Ni-DABDT（DABDT: 2,5 二氨基-1,4-苯二硫醇），其中N和S作為共螯合原子。

與僅以N或S作為螯合原子的對應物相比，N和S的共存導致CCP具有高導電性、高容量、優異的循環性能和倍率性能。具體而言，Ni-DTA在 0.2 A g^-1時的容量為492 mAh g^-1，對應于每個重復單元的三電子轉移；而Ni-DABDT電極在0.2 A g^-1時提供517 mAh g^-1的容量，這是指每單位近四個電子的轉移。

圖2. Ni-DTA和Ni-DABDT的共振結構及其電荷存儲機制

此外，Ni-DTA電極在2 A g^-1時具有容量保持率為83%的優異倍率性能，即使經過800次循環后容量仍保持在382 mAh g^-1，容量保持率為93.2%。同樣，Ni-DABDT電極在2 A g^-1時的容量為374 mAh g^-1，2000次循環后仍達到310 mAh g^-1，容量保持率為82.9%。

作者還開發了一種定量分析電子轉移數的滴定方法，結合容量、理論計算和表征，清晰地揭示了它們不同的電荷存儲機制。這些結果加深了對CCP的理解，并將刺激對具有雜螯合原子的CCP用于高性能SIB和其他各種應用的進一步研究。

圖3. Ni-DABDT的電化學性能

Hetero-chelation boosting sodium storage in π-d conjugated coordination polymers, Energy & Environmental Science 2021. DOI: 10.1039/D1EE02414K

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華科王成亮&南大馬晶EES：N/S共螯合促進π-d共軛配位聚合物中的鈉存儲

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