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眾所周知，人類理解晶體固體中電子行為的關鍵是，連接電子波能量和波數的能帶結構。即使在只有短程有序的物質(液體或無定形固體)的相中，電子波的相干部分仍然具有帶結構。液體金屬能帶結構的理論模型已經建立了50多年，但到目前為止，還沒有觀測到共振散射引起的能帶結構重正化和贗隙。

在此，來自韓國首爾延世大學的Keun Su Kim等研究者報道了，在晶體絕緣體(黑磷)和無序摻雜劑(堿金屬)的界面上觀察到的不尋常的能帶結構。相關論文以題為“Pseudogap in a crystalline insulator doped by disordered metals”于2021年08月04日發表在Nature上。

20世紀60年代，人類對液態金屬的能帶結構，進行了一系列開創性的理論研究。像玻璃材料一樣，電子波在多次散射的影響下獲得了一個復雜的波數位移Δk，其大小在共振時相當大。如圖1a所示，自由電子(能量E≈k²)的能帶結構被Δk (Re(Δk))的實部扭曲，呈不尋常的正弦形式，而在晶體固體中卻沒有對應的電子。對應的虛部Δk (Im(Δk))表示與液體離子周圍準束縛態(QBS)形成相關的k的擴散。在態密度(圖1a，插圖)中，在共振能量(E_r)處形成局部最小值，這是Mott創造的贗能隙。這種帶有贗隙的后彎曲帶色散，可以用角度分辨光譜學(ARPES)觀測到。人們已經使用ARPES研究了Cu(111)和Si(111)上鉛熔體單分子層的電子結構。然而，圖1a所示的由共振散射引起的特征k重正化和贗隙，它們有著根本上的重要性，遺憾的是，目前仍未在實驗中觀察到。

在此，研究者實驗的一個關鍵思想是，研究無序摻雜劑(堿金屬)和結晶絕緣體(黑磷)的界面。黑磷是一種層狀材料，其中磷原子的蜂窩晶格被調制成鋸齒狀的脊谷排列(圖1b)。堿金屬在黑磷上的分布顯示出徑向(和各向異性)結構因子，這在圖1c的結構模擬中得到了再現。這種徑向形狀是液體或玻璃相的主要特征，反映了在排斥相互作用下，摻雜劑隨機分布的平均原子間距離(或短程有序)的存在。

每種堿金屬都將價電子給予黑磷，且摻雜電子主要分布在最上層。其次，摻雜電子受到只有短程有序的摻雜離子的勢的多次散射，這是理論模型中產生共振效應所需要的情況(圖1a)。此外，堿金屬在黑磷上的低擴散勢壘，允許研究者可通過改變摻雜劑的密度，在低溫下系統地追蹤ARPES數據的演變。

研究發現，傳統的拋物型能帶結構的自由電子，在距離費米能級30-240毫伏的贗隙下向零波數彎曲。這是共振散射引起的波數重正化，導致堿金屬離子散射勢中準束縛態的形成。不同種類的無序堿金屬(鈉、鉀、銣和銫)調節這種電位的深度，使得p波和d波共振的贗隙得以分類。

Nature：50年前的理論模型，今天實驗上終于觀測到

圖1. 液態金屬的能帶結構與實驗系統

Nature：50年前的理論模型，今天實驗上終于觀測到

圖2. 無序堿金屬摻雜黑磷的電子結構

圖3. 液態金屬中的共振散射與能帶重正化

圖4. 液態金屬的態密度和光譜模擬

圖5. 贗隙的大小和相圖

綜上所述，該研究成果有望為無序摻雜劑摻雜的各種晶體絕緣子的令人困惑的光譜提供線索，如銅氧化物中的瀑布色散等。

文獻信息

Ryu, S.H., Huh, M., Park, D.Y. et al. Pseudogap in a crystalline insulator doped by disordered metals. Nature 596, 68–73 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03683-0

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03683-0#citeas

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