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固態電解質與電極之間的界面問題被認為是阻礙固態鋰電池性能提高的關鍵問題之一。原位聚合是改善界面性能最有希望的方法之一，該方法可將液態電解質在電池內原位轉化為固態電解質。它可以有效地降低界面電阻，同時為鋰離子電池的商用生產設備提供兼容性。

中科院物理所李泓、同濟大學耿振等在前人報道的耐高溫電解質的基礎上，通過保持鋰鹽組成和調整溶劑組成，設計了一種用于原位聚合的新型液態電解質。

圖1 原位聚合過程及材料表征

在這里，少量LiPF₆在防止鋁（Al）集流體腐蝕和加速室溫下電池內1,3-二氧戊環（DOL）溶劑的原位聚合中起雙重作用。

由于添加的碳酸氟乙烯酯（FEC）和六亞甲基二異氰酸酯（HDI）在質子協助下的協同效應，原位聚合電解質和LiCoO₂正極之間的界面穩定性通過在電化學過程中形成具有良好穩定性的界面層而得到改善。

圖2 采用原位聚合電解質的Li/LiCoO₂的CV

因此，采用Poly-DOL-40FEC-HDI電解質的Li/LiCoO₂電池在4.2V下顯示出良好的循環性能，在室溫和0.5C下500次循環后容量保持率高達80%。

此外，庫侖效率也得到了有效的提高。這為采用原位聚合和電化學界面工程方法設計高壓固態鋰金屬電池提供了可能。

圖3 循環后LiCoO₂電極的表面分析

In-situ Polymerized Solid-state Electrolytes with Stable Cycling for Li/LiCoO2 Batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106679

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