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天大張兵ACS Catalysis: 硒空位促進(jìn)水電解中炔烴的轉(zhuǎn)移半氫化

科研人員應(yīng)當(dāng)開發(fā)一種有效在環(huán)境條件下使用廉價(jià)且安全的氫供體，通過具有成本效益的催化劑將炔烴高選擇性地轉(zhuǎn)化為烯烴的策略。

天津大學(xué)張兵團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種具有硒空位的自支撐Ni_0.85Se納米線( Ni_0.85Se_1-x)，可以實(shí)現(xiàn)以水作為氫源的炔烴高轉(zhuǎn)化率和選擇性轉(zhuǎn)移半氫化。

Se空位導(dǎo)致d帶中心靠近費(fèi)米能級(jí)，從而增強(qiáng)炔烴和H₂O分子的吸附以及電子從催化劑到載體的轉(zhuǎn)移。另外，硒空位誘導(dǎo)水的離解能壘降低，這有利于通過通過電解水形成H *，從而提高炔烴的轉(zhuǎn)化，在較低電位下轉(zhuǎn)化率高達(dá)99%。

另外，烯烴的弱吸附和對(duì)烷烴過度氫化的熱力學(xué)限制，對(duì)于生產(chǎn)具有99%選擇性的烯烴至關(guān)重要。

使用D₂O可以對(duì)廣泛的底物(例如芳基末端/內(nèi)部炔烴和脂肪族炔烴)進(jìn)行氘化合成，具有高轉(zhuǎn)化率和選擇性，可輕松制備氘代烯烴，突出了該方法巨大的潛力。

Selenium vacancy promotes transfer semihydrogenation of alkynes from water electrolysis. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c02316

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