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雖然類石墨烯結構的共價有機框架（COFs）具有獨特的化學和物理性能，但它們本質上是難溶和難熔的結晶粉末，加工性能較差，這阻礙了其進一步的實際應用。如何提高COFs材料的可加工性是該領域面臨的重大挑戰。

南京理工大學張根等首次開發了一種有效的分子設計和自組裝策略來構建具有高加工性的凝膠態COFs，克服了傳統COFs粉末材料加工困難的問題。

圖1 COF-Cx的表征

該策略利用大而軟的支鏈烷基側鏈作為內增塑劑實現COF的凝膠化，系統研究了側鏈長度對COF凝膠形成的影響。在剛性骨架中連接的柔性長支鏈的適當延伸，會加劇層間堆積，加速凝膠的發生。

其獨特的特性提供了相當穩定的凝膠態形態，減少了COF凝膠中的分子/離子混亂，促進了有效的離子動力學傳輸，減少了電化學過程中持續的界面寄生反應。

圖2 COF凝膠電解質的制備工藝

得益于其高機械加工性和柔性，這種新型COF凝膠可以很容易地加工成具有特定銳度和厚度的凝膠型電解質，其具有較長的壽命周期、更低的容量衰減率和顯著減少的寄生反應。

該工作所展示的策略可能突出新型高效COF凝膠電解質在儲能領域的潛在適用性。這可能進一步指導在COF凝膠化過程中開發精確的分子設計和自組裝，在晶體工程中具有巨大的潛在適用性。同時，這一發現改善了COFs材料的加工性能，大大拓寬了COFs的應用范圍。

圖3 電化學性能

High-Processable COF Gel Electrolyte Enabled by Side Chain Engineering for Lithium-ion Battery. Angew 2021. DOI: 10.1002/anie.202110695

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