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中科院張鐵銳/施潤AM: 太陽能驅(qū)動TiO2負(fù)載Ni2P/Ni催化劑選擇性CO還原

太陽能驅(qū)動Fischer-Tropsch合成(FTS)具有可持續(xù)生產(chǎn)燃料的巨大潛力。然而，作為光吸收單元和活性位點的過渡金屬的調(diào)控困難，導(dǎo)致該過程對多碳產(chǎn)物(C₂₊)的選擇性受到的阻礙。

中國科學(xué)院張鐵銳、施潤等人報道了一種TiO₂負(fù)載Ni₂P/Ni部分磷化策略，制備出一系列用于光熱FTS的催化劑(TiO₂-Ni-P-x)。

磷化導(dǎo)致在Ni納米顆粒表面形成Ni₂P納米島，其數(shù)量可以強烈影響CO還原產(chǎn)物選擇性。結(jié)構(gòu)表征和密度泛函理論計算表明，部分磷化使暴露的金屬Ni對CO吸附和活化具有高的活性，而Ni₂P/Ni界面的存在則抑制CO的甲烷化并促進吸附的* CH中間體C-C耦聯(lián)反應(yīng)。

在氙燈或太陽光照射下，優(yōu)化后的P/Ni比為17.41%的TiO₂-Ni-P-x催化劑顯示出70.70%的C₂₊選擇性和29.03%的C₅₊選擇性，CO 轉(zhuǎn)化率為20.70%，另外，在流動反應(yīng)器中，光照射下測試24小時性能沒有明顯下降。相反，在沒有Ni₂P存在的情況下，甲烷是主要產(chǎn)物(>90%)，Ni金屬提供的C₂₊產(chǎn)物(≈1%)可以忽略不計。

Titania-supported Ni₂P/Ni catalysts for selective solar-driven CO hydrogenation. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202103248

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