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人物介紹

王定勝，清華大學化學系，副教授。工作履歷：2009.07-2012.06，清華大學物理系，博士后；2012.07-2012.12，清華大學化學系，講師；2012.12-至今，清華大學化學系，副教授。

獎勵與榮譽：2013年獲國家優秀青年基金；2012年獲全國百篇優秀博士論文獎；2012年清華大學優秀博士后；2009年清華大學優秀博士學位論文；2009年清華大學學術新秀。研究領域：（1）納米材料制備與性能；（2）金屬納米催化。

近日，在2021年11月2日和11月8日（恰好一周），該團隊與其他課題組合作分別在J. Am. Chem. Soc.（IF=15.419）和Nano Letter（IF=11.189）發表了最新成果。下面，對這兩篇成果進行簡要的介紹，以供大家學習和了解！

王定勝&梁敏敏JACS：首次報道！單原子Pt納米催化劑助力人工酶

雖然人工酶工程取得了很大進展，但是其催化性能作為天然酶的替代品還遠遠不能滿足實際需求。基于此，清華大學王定勝副教授和北京理工大學梁敏敏教授（共同通訊作者）等人報道了一種新穎而有效的策略，即通過逆轉熱燒結過程將鉑納米顆粒（Pt NPs）直接霧化成單原子，從而獲得熱穩定的高性能Pt單原子納米酶（Pt_TS-SAzyme）。將Pt NPs原子化為單原子使金屬催化位點充分暴露，并且產生可調控的原子結構和電子性質，從而顯著提高酶的性能。

實驗測試發現，所制備的熱穩定Pt單原子納米酶（Pt_TS-SAzyme）表現出顯著的類過氧化物酶催化活性和動力學，遠遠超過了Pt納米顆粒納米酶。通過密度泛函理論（DFT）計算表明，經過改造的P和S原子不僅促進了從Pt NPs到Pt_TS-SAzyme的原子化過程，而且由于P原子的給電子性以及N和S原子的吸電子性，使得單原子Pt催化位點具有獨特的電子結構，有助于大幅提高Pt_TS-SAzyme的類酶催化性能。該工作表明，將金屬納米顆粒熱原子化為單原子納米酶是構建高性能納米酶的有效策略，為合理設計和優化模擬天然酶開辟了一條新途徑。

圖文速遞

圖1. Pt_TS-SAzyme的合成和結構表征

圖2.Pt_TS-SAzyme的原子結構分析

圖3.Pt_TS-SAzyme 的類過氧化物酶催化活性

圖4.PtN₃PS-SAzyme催化反應機理的DFT研究

圖5.Pt_TS-SAzyme 的抗菌效果

總結展望

作者首次報道了通過逆轉燒結過程將Pt NPs直接轉化為 Pt單原子以獲得高性能Pt單原子納米酶（Pt_TS-SAzyme）。所制備的Pt_TS-SAzyme表現出優異的類過氧化物酶活性，遠高于基于Pt NPs的納米酶。通過AC HAADF-STEM和XAFS表征以及DFT計算表明，Pt、N、P和S原子對Pt_TS-SAzyme獨特的Pt₁-N₃PS活性部分的協同作用有助于顯著提高其催化活性和動力學。該工作表明，將基于金屬 NPs的納米酶熱解成SAzymes是提高其酶促性能的有效策略，從而為高性能人工酶的設計和工程化提供了一種新方法，以促進人工酶對天然酶的替代。

Thermal Atomization of Platinum Nanoparticles into Single Atoms: An Effective Strategy for Engineering High-Performance Nanozymes.J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c08581.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c08581.

王定勝&蘇陳良&翟冬Nano Lett.：中空多孔碳膠囊中的孤立單原子Ni-N5催化位點用于高效Li-S電池

鋰硫（Li-S）電池面臨多種復雜且經常交織的問題，例如硫和Li2S/Li2S2的低電子導電性、穿梭效應以及多硫化鋰（LiPSs）的緩慢電化學動力學。基于此，清華大學王定勝副教授、深圳大學蘇陳良教授和山東大學翟冬助力研究員（共同通訊作者）等人報道了一種具有最佳Ni-N5活性部分的中空氮摻多孔碳（Ni-N5/HNPC）的孤立單原子Ni的多功能催化劑，并作為硫陰極的理想主體。

研究發現，主體提高了導電性，增強了對LiPSs的物理-化學雙重限制能力，更重要的是通過Ni-N₅活性部分促進了氧化還原反應動力學。因此，所制備的Ni-N₅/HNPC可作為Li-S電池的理想硫陰極，并且Ni-N₅/HNPC/S陰極具有優異的倍率性能（在4 C倍率下的平均比容量為684 mAh g-1）、長期循環穩定性（在500次循環后，每循環的容量衰減率為0.053%）。

此外，Li-S電池在高硫負載下的良好面積容量，在硫負載高達5.1 mg cm^-2的情況下，進行80次循環后的面積容量保持在4.0 mAh cm^-2左右，因為對Li-S電池增強的物理-化學雙重限制能力，隨著單原子Ni-N₅催化位點的引入，氧化還原反應動力學得到改善。該工作強調了活性位點配位數在單原子催化劑中的重要作用，并為設計高性能Li-S電池的單原子活性位點空心納米結構提供了一種策略。

圖文速遞

圖1.Ni-N₅/C的計算設計

圖2.催化劑的制備和表征

圖3.XPS和XAFS分析

圖4.Li-S電池的電化學行為

圖5.電化學測量和理論計算

總結展望

基于DFT計算，單原子Ni-N_x/C催化劑的硫還原性能和LiPs的吸附容量可以通過N的配位數來調節，具有較低動力學勢壘和中等吸附強度的Ni-N₅/C部分是電池電極的最佳候選物。在理論模擬的指導下，作者開發了一種自模板策略來制備負載在HNPC上的Ni-N₅/C活性部分的催化劑。所制備的Ni-N₅/HNPC是硫陰極的理想主體，同時能夠有效限制LiPSs并通過催化改善氧化還原轉化動力學。

因此，鋰離子電池在高硫負載下表現出優異的倍率性能、長期循環穩定性和良好的面積容量。該工作提供了對Ni-N_x/C單原子催化劑（SACs）中活性中心配位數與Li-S陰極性能之間關系的科學理解的詳細更新，也為合理設計具有獨特納米結構的高性能Li-S陰極提供了有用的策略。

Isolated Single-Atom Ni-N₅ Catalytic Site in Hollow Porous Carbon Capsules for Efficient Lithium-Sulfur Batteries. Nano Lett., 2021, DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03499.

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03499.

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一周兩篇頂刊！王定勝團隊單原子催化再獲新成果！

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