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華科謝佳/余創EEM:通過改變電解質分布調整固固界面實現高性能固態電池

華科謝佳/余創EEM:通過改變電解質分布調整固固界面實現高性能固態電池
固固界面是高性能固態電池的主要挑戰。固態電解質(SEs)在固態電池有效界面的形成中起著至關重要的作用。
華中科技大學謝佳、余創等通過調整不同粒徑的電解質分布來構建在不同工作溫度下具有優異性能的固態電池。
華科謝佳/余創EEM:通過改變電解質分布調整固固界面實現高性能固態電池
圖1 具有不同L-和S-SE分布的雙層正極混合物和固態電解質的表征
在正極混合物中引入更小尺寸的Li5.5PS4.5Cl1.5導致活性材料和固態電解質之間更好的固/固界面接觸,這有助于構建有效的離子導電框架并有助于優異的電化學性能。
此外,具有更好結晶度的較大的Li5.5PS4.5Cl1.5電解質為電解質層提供了優異的離子電導率。因此,在正極混合物中使用小尺寸固態電解質而在電解質層中使用大尺寸電解質的固態電池配置(S/L)在室溫和-20℃下表現出最佳的電池性能。
華科謝佳/余創EEM:通過改變電解質分布調整固固界面實現高性能固態電池
圖2 不同結構(L/L,S/L,L/S,S/S)固態電池的室溫電化學性能
然而,原位堆壓和SEM結果證實,高溫(60℃)下L-SE的較大應力變化破壞了電解質層中不同顆粒之間的固固接觸,從而導致S/L電池性能較差。而S/S電池在循環過程中,由于小尺寸電解質具有優越的結構完整性,因此顯示出更好的循環能力。
該研究的策略和結果為通過固-固界面定制具有優異電化學性能的全氣候固態電池提供了新的思路。
華科謝佳/余創EEM:通過改變電解質分布調整固固界面實現高性能固態電池
圖3 S/L和S/S電池的電化學性能
Tuning solid interfaces via varying electrolyte distributions enables high performance solid-state batteries. Energy & Environmental Materials 2021. DOI: 10.1002/eem2.12308

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