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在水系鋅離子電池中，嵌入化學通常會挫敗實現高能量密度的嘗試。釋放鋅-硫氧化還原化學的全部潛力需要調控動力學響應和正極組成之間的反饋。還應同時跟蹤電池退化機制。

安徽大學鹿可等設計了一種高能Zn-S系統(tǒng)，其中通過在硫納米顆粒內原位界面聚合Fe(CN)₆^4–摻雜的聚苯胺來制造高容量正極。

圖1 材料合成和氧化還原催化促進硫可逆轉化的示意圖

與硫相比，Fe^II/III(CN)₆^4/3–氧化還原介質表現出明顯更快的陽離子（脫）嵌動力學。較高的正極電位（Fe^II(CN)₆^4–/Fe^III(CN)₆^3– ～ 0.8 V vs S/S^2–～ 0.4 V）在電池放電過程中自發(fā)催化硫的完全還原（S₈ + Zn₂Fe^II(CN)₆ ? ZnS + Zn_1.5Fe^III(CN)₆，ΔG = -24.7 kJ mol^-1)。

在反向充電過程中，開放的鐵氧化還原物質為ZnS的活化提供了較低的能量勢壘，并且容易的Zn²⁺嵌入傳輸促進了S和ZnS之間的高度可逆轉化。

圖2 可逆硫氧化還原轉化機理研究

因此，具有70 wt%硫含量的蛋黃-殼結構正極可提供1205 mAh g^-1的可逆容量，0.58 V 的平坦平臺電壓，200次循環(huán)中的低平均衰減率（0.23%/循環(huán)），以及720 Wh kg_sulfur^-1的能量密度。

此外，一系列非原位研究揭示了Zn-S電池的退化本質：非活性ZnS納米晶體的聚集，而不是Zn負極的耗盡。令人印象深刻的是，采用復合正極組裝的柔性固態(tài)鋅電池實現了375 Wh kg_sulfur^-1的能量密度。這項工作提出的氧化還原電催化效應為可調Zn–S化學提供了可靠的見解。

圖3 柔性固態(tài)Zn-S電池的性能

Redox Catalysis Promoted Activation of Sulfur Redox Chemistry for Energy-Dense Flexible Solid-State Zn–S Battery. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c08645

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安大鹿可ACS Nano：氧化還原催化實現高能柔性固態(tài)鋅-硫電池

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