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二維（2D）過渡金屬二硫化物（TMD）的晶圓尺度單晶薄膜對高端設備應用（光電器件、計算機、能源轉換、催化劑、電子學）至關重要。事實證明，數百萬單向對齊的2D島在單晶基板上的無縫融合是晶圓級2D單晶生長的適當方法。

然而，就TMD而言，盡管過去十年在取向控制方面取得了一些進展，但晶圓尺度絕緣襯底上的單層單晶薄膜并沒有直接生長。挑戰主要是因為TMD的非中心對稱C_3v晶格，這通常導致大多數高對稱表面上的反平行島的等效性。因此，需要開發新的方法，使TMD島在絕緣體上單向對齊。

原理上，由于TMD和六邊形氮化硼（hBN）晶格具有相同的平面對稱性，2D hBN的成功外延可以為獲得大面積外延TMD單晶提供重要線索。通過利用過渡金屬表面上的hBN邊緣和階梯邊緣之間的強耦合，hBN島在金屬基板上實現了單向對齊。由于TMD邊緣和絕緣體的惰性表面的自鈍化，在絕緣表面上生長TMD時，這種強大的邊緣-階邊耦合可能不可行。因此，絕緣表面上2D TMD的外延機理可能與金屬表面的外延機制大不相同。

突破！北京大學Nature Nanotech.首次實現晶圓尺寸的單晶TMD生長！

北京大學劉開輝教授、韓國基礎科學院丁峰教授、復旦大學吳施偉教授和北京理工大學趙蕓副教授等人合作，在Nature Nanotechnology上發表成果Dual-coupling-guided epitaxial growth of wafer-scale single-crystal WS₂ monolayer on vicinal a-plane sapphire，首次實現了晶圓級（兩英寸）WS₂薄膜的合成。

在這里，作者提出了兩個原則，作為選擇適當絕緣襯底的指南：首先，絕緣表面應具有低對稱性，以打破兩個反平行TMD島的能量簡并。其次，應獲得晶圓尺度上均勻的原子平面，從而確保2D材料和基板之間的均勻、密切接觸。

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圖1. 相鄰a平面藍寶石上WS₂單晶單層的生長與表征

參考已建立的在藍寶石上碳納米管陣列的生長原理，作者決定采用單晶藍寶石襯底，沿著一個與(11-20)表面（或鄰近的a平面藍寶石，a-Al₂O₃）角度很小的平面切割。這種藍寶石基板是向當地供應商定制和制作的，這使得能夠獲得沿一定方向切割角度小至0.1°的a-Al₂O₃。

藍寶石基質首先在高溫下在氧氣中退火，以穩定平行的原子臺階，這些臺階的寬度通常為350 nm，表面高度為2 ?。這些原子臺階邊緣旨在打破a平面藍寶石的C₂對稱性，并誘導WS₂島的單向對齊，以實現單晶單層薄膜的外延生長（圖1a）。作者采用了WS₂單層生長的流行配方，并成功合成了兩英寸藍寶石晶圓片上的完整WS₂單層薄膜（圖1b）。

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圖2. 在相鄰a平面藍寶石上生長的高質量WS₂單層膜

作者使用幾種不同的表征技術證明了獲得的大面積單晶WS₂單層的卓越質量。首先，對原子像差校正透射電鏡圖像的統計分析表明，生長的WS₂質量很高，S空位濃度約為每平方米納米0.05，約為之前報告值的一半。其次，在a-Al₂O₃上生長的WS₂薄膜的低溫光致發光（PL）顯示了極其均勻的強度（圖2a），峰值寬度的分布狹窄，峰值能量在樣品的不同位置相同（圖2c）。第三，WS₂/a-Al₂O₃在圓形偏振PL光譜中具有很高的圓形螺旋度，這是其高質量的另一個有力證明。最后，作者通過電氣測量檢查了質量。

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圖3. 鄰近a平面藍寶石上WS₂島的表征

為了深入了解原始a平面藍寶石上單晶WS₂生長的機制，作者展示了WS₂島在生長的初始階段形成，如圖3a所示，其中清晰可見單向對齊的島——所有這些島都具有相同的梯形形狀。一個典型的WS₂島的高分辨率原子力顯微鏡（AFM）圖像進一步證實了平行階梯邊緣和結晶度的存在（圖3b，c）。

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圖4. 相鄰a平面藍寶石上WS₂單層的雙耦合外延生長

通過理論分析和密度泛函理論（DFT）計算，作者發現WS₂島在a-Al₂O₃表面的外延對齊受雙耦合引導機制的約束。第一個驅動力是WS₂和a平面藍寶石之間的耦合，這導致WS₂島的兩個能量簡并的反平行排列（圖4a，b，c）。第二個驅動力是WS₂和藍寶石階梯邊緣之間的耦合，其中階梯邊緣作為a-Al₂O₃表面的活性線，以實現WS₂島的成核，并打破WS₂島在理想a-Al₂O₃表面上的兩個反平行排列的簡并。

晶圓級2D TMD單晶在石墨烯以外的絕緣表面上的成功生長，在過渡金屬表面上成功生長hBN，為2D半導體在下一代集成光學和電子器件的高端應用中提供了必要的基石。這種雙耦合引導生長機制原則上也應適用于在絕緣體上生長其他單晶TMD材料。

作者簡介

劉開輝，北京大學教授，國家杰出青年科學基金獲得者。2004年本科畢業于北京師范大學物理系。2009年在中國科學院物理研究所獲理學博士學位。2009年至2014年在美國加州大學伯克利分校物理系從事博士后工作。2014年回到北京大學物理學院工作，現為北京大學物理學院教授，博士生導師。

劉開輝課題組長期從事低維材料生長機理與光譜物理研究，擅長開發先進技術手段以解決前沿科學問題。團隊自主設計米級單晶制造裝備、搭建單個低維材料單元水平的納米光譜學表征系統、開發二維材料復合光纖全光纖器件。近年來，在二維材料表界面生長調控、米級單晶薄膜通用制造技術、表界面耦合物理及器件方向取得了系列研究進展。已發表SCI論文100余篇 (google引用率>7300，h因子48)，其中包括通訊作者文章Nature (2篇)，Nature Nanotechnology (2篇)，Nature Photonics (2篇)，Nature Chemistry，Nature Communications (4篇)，Advanced Materials (10篇)，JACS (2篇)，Nano Letters (6篇)，PNAS，Science Bulletin等。

文獻信息

Wang, J., Xu, X., Cheng, T. et al. Dual-coupling-guided epitaxial growth of wafer-scale single-crystal WS2 monolayer on vicinal a-plane sapphire. Nat. Nanotechnol. (2021).

https://doi.org/10.1038/s41565-021-01004-0

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