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麥立強/Edward H. Sargent/李雄/榮耀光，今日Nature Energy！

成果簡介

三維（3D）鈣鈦礦活性層的二維（2D）和準二維修飾在提高鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）的性能方面發揮著極其重要的作用。然而，表面2D和體相3D鈣鈦礦之間的離子擴散導致3D/2D鈣鈦礦異質結構的降解，從而限制了PSCs的長期穩定性。

在此，華中科技大學李雄教授和榮耀光副教授，加拿大多倫多大學Edward H. Sargent教授，武漢理工大學麥立強教授等人在3D鈣鈦礦層的頂部加入交聯聚合物（CLP），然后通過蒸汽輔助兩步工藝沉積2D鈣鈦礦層，形成3D/CLP/2D鈣鈦礦異質結構。

光致發光光譜和厚度剖面元素分析表明，CLP通過抑制陽離子（4F-PEA⁺）在2D和3D鈣鈦礦之間的擴散來穩定異質結構。對于基于碳電極的器件，報道了效率為21.2%的小面積器件和效率為19.6%的微型模塊。在最大功率點跟蹤和高溫單日照照明下，器件在運行4390小時后仍能保持90%的初始性能。

相關論文以“Stabilization of 3D/2D perovskite heterostructures via inhibition of ion diffusion by cross-linked polymers for solar cells with improved performance”為題發表在Nature Energy。

研究背景

研究表明，有機-無機混合鈣鈦礦太陽能電池最近經歷了認證功率轉換效率（PCEs）的快速上升。同時，許多最好的鈣鈦礦太陽能電池均采用二維（2D）或準二維修飾的3D鈣鈦礦異質結構，提供缺陷鈍化和有利的帶對準，從而可以提高開路電壓（VOC）和填充因子（FF）。

這些 3D/2D 鈣鈦礦異質結構通常是通過在3D鈣鈦礦上旋涂有機陽離子鹽溶液，并在表面上原位形成薄的低維鈣鈦礦（例如2D和準2D）來制備的。已知表面2D和體相3D 鈣鈦礦之間的離子擴散在偏置、照明和熱量下能夠降解3D/2D鈣鈦礦異質結構。

因此，這些高效PSC在室溫下的長期運行穩定性被限制為小于2000小時，在最大功率點（MPP）跟蹤和連續照明和高溫（≥60 °C）下為~500 小時。

對于鈣鈦礦吸收層內的離子擴散，通過鹵化物成分調整尋求緩解策略。然而，抑制3D和2D鈣鈦礦之間的離子擴散并穩定3D/2D鈣鈦礦異質結構仍然是一個持續的挑戰。

內容詳解

為了構建穩定的3D/2D鈣鈦礦異質結構，作者建議在3D和2D鈣鈦礦層之間引入中間夾層。其原因在于：中間層需要有效抑制離子擴散，同時不妨礙3D和2D鈣鈦礦層之間的電荷傳輸。對于夾層和二維鈣鈦礦層的沉積，需要在不降解或損壞下層的情況下操作技術和工藝。

圖1.?3D/CLP/2D鈣鈦礦異質結構的制備和CLP的選擇

同時，將小分子與常規聚合物作為夾層進行比較，作者發現高度交聯聚合物（CLP）在抑制離子擴散和穩定3D/2D鈣鈦礦異質結構方面更有效。

本文選擇了在中等條件下（≤100°C）下通過乙二醇二甲基丙烯酸酯（EDMA）和多面體低聚倍半硅氧烷（POSS）自聚合制備的聚合物，并且不會降解3D鈣鈦礦的溶液中聚合物層。為簡單起見，CLP在下面代表基于POSS-EDMA的聚合物。

同時，作者開發了一種氣相輔助兩步沉積工藝，在3D鈣鈦礦/CLP雙層上形成2D鈣鈦礦層，防止了2D鈣鈦礦沉積過程中底層3D鈣鈦礦的破壞。

圖2.?CLP對鈣鈦礦異質結構的穩定作用

圖3. 電荷載流子動力學和器件性能

作者使用3D/CLP/2D鈣鈦礦異質結構制備了基于碳電極的PSC，效率為21.2%（面積為0.16 cm²），并展示了基于碳電極的PSM，其認證效率為18.2%（面積為17.1cm²）。該電池在單日光照下和60℃下達到4390小時的T90（器件效率降低到初始值的90%），與基于傳統3D/2D鈣鈦礦異質結構的鈣鈦礦太陽能電池相比，顯示出優越的穩定性。

圖4. 長循環穩定性測試

總之，本文通過引入高度交聯的網絡聚合物，成功地抑制了表面2D和體相3D鈣鈦礦之間的離子擴散，構建了高度穩定的3D/CLP/2D鈣鈦礦異質結構，并與碳電極結合，制備了效率為21.2%的PSC和效率為19.6%的mini-PSM（認證穩定效率為18.2%），在跟蹤和單日照耀下連續運行4390小時后，該設備仍保持其初始性能的90%。

Luo, L., Zeng, H., Wang, Z. et al. Stabilization of 3D/2D perovskite heterostructures via inhibition of ion diffusion by cross-linked polymers for solar cells with improved performance. Nat Energy (2023). https://doi.org/10.1038/s41560-023-01205-y

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