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由于能源需求不斷增加，基于聚合物的固態鋰金屬電池(LMBs)被認為是便攜式和柔性設備的理想電源。然而，傳統的聚環氧乙烷基聚合物電解質相對較窄的電化學窗口限制了高能量密度正極材料在LMBs中的應用。

天津大學封偉、李瑀等設計了一種基于含氟聚碳酸酯的共聚物電解質（FPCSPE），將電化學窗口擴展到5 V以上（相對于 Li/Li⁺）。

為克服這些限制，作者通過自由基共聚設計了一系列由碳酸乙烯亞乙酯(VEC)、甲基丙烯酸三氟乙酯(TFEMA)和1,4-丁二醇二丙烯酸酯(BDDA)組成的共聚物，以獲得具有耐高壓的自支撐固態聚合物電解質（SPE）薄膜。

TFEMA（含氟單體）和BDDA（交聯劑分子）的引入與VEC表現出高共聚活性，不僅增加了P(VEC-co-TFEMA)共聚物的分子量，而且還降低了共聚物的HOMO能級并進一步拓寬了電化學穩定性窗口。通過改變組分的比例和雙（三氟甲磺酰基）亞胺鋰（LiTFSI）的濃度可調節共聚物的電化學性能。

圖1 材料制備及表征

結果，基于P(VEC-co-TFEMA)的SPE在25 ℃下表現出5.02 × 10^-5 S·cm^-1的離子電導率和0.44的鋰離子轉移數，并且由于引入了氟原子而具有0-5.7 V（vs. Li/Li⁺）的寬電化學窗口。

因此，采用NCM811(LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂)正極制備的相應LMB可以在室溫下運行，并且在0.1 C (1 C = 275 mA g^-1)表現出218 mAh g^-1的比容量，循環300次后具有70%的容量保持率。由于其優異的電化學性能，FPCSPE與大多數商用的鋰電池正極材料兼容。此外，簡單方便的聚合過程有利FPCSP的工業化生產。因此，FPCSPE有望成為下一代高能量密度LMB的絕佳候選者。

圖2 Li/ NCM811全電池性能

In-Situ Generation of Fluorinated Polycarbonate Copolymer Solid Electrolytes for High-voltage Li-metal batteries. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.12.004

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天大封偉/李瑀EnSM：原位形成氟化聚碳酸酯共聚物固態電解質

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