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釕(Ru)基催化劑具有良好的析氫活性，在堿性析氫反應中具有替代鉑的潛力。然而，在堿性電解質中，水分解過程涉及多步反應，而不同Ru物種在水分解途徑和反應原理上的深層起源和內在因素仍不明確。

基于此，四川大學趙長生、程沖和李爽等系統地研究了堿性氫析出過程中不同Ru催化中心的水分解途徑和反應原理，并探討了堿性氫析出過程中Ru物種的深層起源和內在因素。

具體而言，研究人員首先利用密度泛函理論(DFT)計算結果驗證了Ru納米團簇和單原子位點邊界上具有離域-局域共存的調制電子結構對水的解離途徑有著深刻的影響，在水分解過程中推動了H₂O的遷移和結合取向，從而增強了解離動力學。

此外，研究人員還提出了一個新的Ru復合位點堿性HER途徑，其中包括三個步驟:1.H₂O快速吸附鄰近的Ru_s位點；2.H₂O*從Ru_s位點遷移到Ru_n和Ru_s之間的邊界；3.以及復合位點有利的協同結合效應，促進HO?H鍵的快速分裂。

為了證明這些理論結果，研究人員還構建了具有納米團簇、單原子位點和復合位點的Ru催化劑。電化學性能測試結果顯示，納米團簇和單原子位點在水解離中發揮重要作用，而具有復合位點的Ru_n-Ru_s/NC在堿性電解質中具有協同增強的作用，與純的Ru_n和Ru_s中心相比，具有最快的反應動力學和最高的內在催化活性。

綜上，該項研究不僅揭示了Ru基催化劑中新的電子結構依賴的水解途徑和反應原理，而且證明了不同Ru物種的有利集合對于提高堿性介質中水電解的活性和動力學是必不可少的，從而為設計用于堿性電解質中實際生產H₂的高效耐用的催化劑提供了策略。

Electronic Structure-Dependent Water-Dissociation Pathways of Ruthenium-Based Catalysts in Alkaline H₂-Evolution. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202206949

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?川大Small：理論計算+實驗！探究Ru基催化劑堿性HER的水解途徑

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