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薛燦Appl. Catal. B.: 具有內(nèi)部np同質(zhì)結(jié)的氮化碳聚合物用于高效光催化CO2還原與環(huán)己烯氧化

在太陽(yáng)輻射下將溫室氣體CO₂轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)品或燃料，是解決能源危機(jī)和環(huán)境污染的理想技術(shù)。因此，南洋理工大學(xué)薛燦團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種具有內(nèi)部np同質(zhì)結(jié)的氮化碳聚合物(CDT-DCDA-490)，能夠在水相和有機(jī)相中分別高效還原CO₂和氧化環(huán)己烯。

作者采用了一種簡(jiǎn)單的預(yù)修飾策略，通過(guò)CDT和DCDA單體的共聚，將富含π電子的苯基插入到三-s-三嗪骨架中，合成具有內(nèi)部np同質(zhì)結(jié)的功能化氮化碳聚合物(PCN)半導(dǎo)體。

苯環(huán)的連接導(dǎo)致催化劑具有大的π共軛結(jié)構(gòu)和可控的電子局域，能夠調(diào)CDT-DCDA-490的電子結(jié)構(gòu)、光學(xué)性質(zhì)和親脂性。電化學(xué)研究揭示了CDT-DCDA-490聚合物骨架中n型和p型域的共存。另外，內(nèi)部np同質(zhì)結(jié)可以加速光生電荷在PCN基質(zhì)中的分離和轉(zhuǎn)移的動(dòng)力學(xué)。

具有np同質(zhì)結(jié)的CDT-DCDA-490光催化劑在光照射下產(chǎn)生光生e^–h⁺對(duì)。然后，環(huán)己烯分子被光生h⁺氧化形成自由基，并進(jìn)一步氧化生成2-環(huán)己烯-1-酮。空穴消耗還加速了水相中光生電子對(duì)CO₂的還原。

另外，在水-油雙相系統(tǒng)中同時(shí)進(jìn)行CO₂的還原和烯烴氧化，為CO和2-環(huán)己烯-1-酮的生產(chǎn)提供了高選擇性。此外，CDT-DCDA-490作為光電陽(yáng)極也表現(xiàn)出優(yōu)異的 PEC性能。

Polymeric carbon nitride with internal n-p homojunctions for efficient photocatalytic CO₂reduction coupled with cyclohexene oxidation. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120568

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