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華南理工鄧遠富EnSM: 異質雙層復合固體電解質設計實現穩定的4.5 V全固態鋰電池

高壓全固態鋰電池（ASSLBs）是未來高性能儲能和轉換領域非常有前景的儲能器件之一，但目前其發展不僅面臨固態電解質（SE）（有限的電化學穩定性和室溫下的低離子電導率），還有SE和兩個電極之間的界面反應性的多重挑戰。

在此，華南理工大學鄧遠富教授等人開發了一種新的不對稱聚合物基體設計策略，結合使用功能性鋰鹽添加劑，同時滿足高壓ASSLB對正極和負極側的獨特要求。

具體而言，采用在高電壓狀態下具有高電化學穩定性（> 5.0 V vs. Li⁺/Li）的4PEO-PVDF-3LiF-5LiBODFP作為正極側復合固體電解質（CSE），其中LiBODFP添加劑充當富含LiP_xO_yF_z的CEI成膜添加劑，可防止發生連續副反應，并抑制聚合物基SE在高截止電壓下的分解。

同時，采用具有高還原穩定性的PEO-3LiF-5LiNO₃作為負極側CSE，LiNO₃添加劑作為富含Li₃N的SEI成膜添加劑，有效抑制鋰枝晶生長。

圖1. 基于高壓 LiFe_0.5Mn_0.5PO₄的ASSLB的電化學性能

通過簡單的冷壓法和60 ℃下處理制備的內部無界面特性的雙層CSE具有不均勻的表面形態——正極側是光滑的（富含聚合物），負極側是粗糙的（富含LLZTO)，從而確保與正極的最大接觸面積和高機械強度，同時抑制負極側的鋰枝晶。

受益于這些獨特的設計來構建穩定的正極-SE和SE-Li雙界面，組裝的基于高壓 LiFe_0.5Mn_0.5PO₄的ASSLB在0.1和2 C下分別表現出161.7和103.5 mAh g^-1的高倍率能力。在2.5～4.5 V的電壓范圍內，電池在1 C下1000次循環后的容量保持率為90.6%。因此，這項工作為構建具有穩定界面和優異性能的ASSLB 提供了實用的見解。

圖2. LiBODFP添加劑延長組裝ASSLB循環穩定性的示意圖

Rational Design of a Heterogeneous Double-Layered Composite Solid Electrolyte via Synergistic Strategies of Asymmetric Polymer Matrices and Functional Additives to Enable 4.5 V All-Solid-State Lithium Battery with Superior Performance, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.10.047

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