近期大量研究表明，電催化氧還原反應(ORR)是選擇性生成H₂O₂的理想方法。然而，ORR總是傾向于四電子過程生成H₂O，這是H₂O₂生產的強競爭反應，因此開發高效的電催化劑是利用2e^?ORR精確制備H₂O₂的關鍵。有研究表明，非金屬碳基材料在中性電解質中具有良好的H₂O₂選擇性，同時它們具有高導電性/穩定性、高傳質孔隙率和低成本等優點，可作為一種有前景的2e^?ORR催化劑，尤其適合大規模應用。

雜原子摻雜，尤其是N摻雜，可以通過改善催化活性中心來提高非金屬碳基催化劑的2e^?ORR催化性能。然而，如何確定N摻雜碳的2e^?ORR催化活性位點仍然存在爭議。因此，準確分析N摻雜碳材料中的N物種以及闡明催化機理對于指導和優化高效2e^?ORR催化劑的合成至關重要。

基于此，中國科學院海洋研究所侯保榮、段繼周和張瑞永等以ZIF-8為原料，采用簡單的熱解法制備了具有不同氮類型(石墨N、吡啶N和吡咯N)的氮摻雜碳材料(N-C_x)，并研究了其在模擬海水電解質中的2e^?ORR催化性能和催化機理。

實驗結果表明，所制備的N-C_x催化劑在0.5 M NaCl溶液中表現出優異的2e^?ORR活性，其中最優的N-C₈₀₀的起始電位約為0.6 V_RHE，催化選擇性約為95%，并且具有較高的催化穩定性。此外，在H型電解池中，N-C₈₀₀催化劑的H₂O₂產率高達631.2 mmol g^?1 h^?1，法拉第效率為79.8%。

密度泛函理論(DFT)計算表明，石墨N周圍的碳原子吸附O₂和*OOH中間體后，結合構型發生明顯改變，因此鄰近石墨N的碳原子是ORR的活性中心；同時，石墨N比吡啶N和吡咯N具有更高的2e^?ORR催化活性，因此含有石墨N的N-C₈₀₀表現出優異的ORR活性。此外，N-C₈₀₀材料在模擬海水中生產的H₂O₂能夠有效殺滅細菌，顯示出其作為海洋抗菌和防污劑的實際應用潛力。

總的來說，該研究不僅為中性電解液中H₂O₂的電生成提供了新的思路，同時也為將海洋資源轉化為其他能源和海洋微生物污損防護提供了一種有效的策略。

Regulating N Species in N-Doped Carbon Electro-Catalysts for High-Efficiency Synthesis of Hydrogen Peroxide in Simulated Seawater. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202302446