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成果簡(jiǎn)介

軟質(zhì)材料往往對(duì)氣體具有高度滲透性，因此難以制造可拉伸的氣密密封，這也是可拉伸電子產(chǎn)品和技術(shù)一個(gè)經(jīng)常被忽視的方面。

在此，上海交通大學(xué)鄧濤教授和尚文副研究員，美國(guó)北卡羅萊納州立大學(xué)Michael D.?Dickey教授，美國(guó)電池制造商A123系統(tǒng)有限責(zé)任公司王軍等人通過墊片集成，利用液態(tài)金屬具有金屬和流體特性，展示了其作為可拉伸氣密密封件。這種軟密封既用于可拉伸電池，也用于涉及揮發(fā)性流體（包括水和有機(jī)流體）的可拉伸傳熱系統(tǒng)。

研究結(jié)果表明，經(jīng)過500次循環(huán)后，電池的容量保持率為~72.5%，密封傳熱系統(tǒng)在應(yīng)變和加熱時(shí)顯示出傳熱系數(shù)增加了約309 W·m^-1·K^-1。此外，通過加入信號(hào)傳輸窗口，作者演示了通過這種密封進(jìn)行無線通信。因此，這項(xiàng)工作為軟設(shè)備創(chuàng)建可拉伸且密封的封裝設(shè)計(jì)提供了一條重要途徑。

相關(guān)論文以“Liquid metal-based soft, hermetic, and wireless-communicable seals for stretchable systems”為題發(fā)表在Science。

研究背景

事實(shí)證明，可拉伸電子設(shè)備的快速發(fā)展有望使新型的人機(jī)界面和軟設(shè)備成為可能。傳統(tǒng)的剛性電子設(shè)備被包裹在包裝材料中，以使氧和水等反應(yīng)性物質(zhì)遠(yuǎn)離敏感材料，從而確保器件的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

然而，同等條件下，沒有等效的可拉伸包裝為可拉伸設(shè)備和系統(tǒng)提供氣密密封。可拉伸材料，如彈性體，具有大的自由體積和高的遷移率，因此容易滲透氣體。因此，具有低楊氏模量的材料通常具有較高的氣體滲透性。

目前解決這些挑戰(zhàn)的方法包括將具有低楊氏模量的材料，如彈性體，與具有低透氣性的材料，如無機(jī)或金屬材料相結(jié)合，但這些方法顯示出有限的拉伸能力或有限的密封性能。

內(nèi)容詳解

液態(tài)金屬（LMs）具有金屬和流體特性，因此為實(shí)現(xiàn)可拉伸和氣密密封提供了機(jī)會(huì)。鋁和鋼等金屬被稱為出色的滲透屏障，因此在食品工業(yè)中可用于罐頭食品和包裝襯底。

然而，金屬通常是不可擴(kuò)展的，但液態(tài)金屬—特別是鎵及其合金是一個(gè)例外，最近引起了研究界越來越多的關(guān)注，它們的金屬導(dǎo)電性和流體變形性使它們適用于可拉伸和軟電子領(lǐng)域，金屬導(dǎo)熱性和流體變形性也提供了將它們用作熱界面材料，其有助于電子設(shè)備散熱。

同時(shí)，LMs還應(yīng)具有與金屬相似的氣密密封性能，同時(shí)顯示出遠(yuǎn)低于氣密性能有限的普通彈性體的楊氏模量（圖1A），這種低楊氏模量和低透氣性的組合使LMs成為產(chǎn)生可拉伸和氣密密封的理想選擇。

本文使用共晶鎵銦合金（EGaIn），其作為一種熔點(diǎn)接近或低于室溫的液態(tài)金屬，具有高流動(dòng)性、高導(dǎo)電性、導(dǎo)熱性、可拉伸性等優(yōu)良性能。

各種可拉伸材料的氣體滲透率與楊氏模量的關(guān)系如圖1B，C所示，氧的滲透性與金屬（Al）的滲透性接近。與金屬（Al）相比，水的滲透率相對(duì)較高，這主要受限于水滲透率測(cè)量的儀器。

圖1. LMs的滲透性

同時(shí)，本文展示了基于LMs的密封件的設(shè)計(jì)和制造，其中集成了可拉伸電池的墊片，特別是具有水系電解質(zhì)的鋰離子電池（LIBs）。對(duì)于可拉伸電池，大多數(shù)研究都集中在可拉伸集流體，電極和電解質(zhì)上。可伸縮包裝在可拉伸電池的長(zhǎng)期穩(wěn)定性和安全運(yùn)行中起著關(guān)鍵作用，但通常被忽視。

LMs密封LIBs的制備有三個(gè)步驟：電極的制備，內(nèi)部電池的制備和外密封的制備。在電極的制備中，將基于商業(yè)錳酸鋰的正極材料的預(yù)混漿料通過葉片涂覆工藝涂覆到不銹鋼網(wǎng)的集流體上，以碳包覆的磷酸鈦酸鋰（cc-LTP）為基礎(chǔ)的負(fù)極材料的預(yù)混泥漿，用類似的方法涂覆在不銹鋼網(wǎng)格上。然后將制造的電極切割，由親水性多孔聚四氟乙烯（PTFE）包裹，以避免內(nèi)部短路。

為了集成LM基密封件，與LM接觸的不銹鋼片部分預(yù)涂有一層薄薄的聚對(duì)二甲苯（~10μm厚），以防止LM之間的短路。將組裝好的電極連接到PDMS襯底上，然后用另一張PDMS片密封以形成內(nèi)部電池。這個(gè)原始的內(nèi)部電池進(jìn)一步與四塊玻璃板粘合，以在拉伸過程中在設(shè)備的每一端創(chuàng)建抓取位置。同時(shí)，還與銅管集成在一起，銅管用作將電解質(zhì)注入內(nèi)電池的入口。

在制備外部密封時(shí)，兩個(gè)帶有玻璃珠陣列圖案的外部PDMS片，用作LM封裝的頂部和底部，連接到內(nèi)部電池以形成外部PDMS室。使用PDMS等可拉伸材料作為L(zhǎng)M的封裝，封裝殼在局部壓力下可能會(huì)變形，這將導(dǎo)致PDMS殼的頂部和底部接觸，并可能導(dǎo)致氣密密封失效。

圖2.?LIBs的可拉伸和密封

為了防止PDMS外殼在操作過程中接觸，設(shè)計(jì)中使用玻璃珠作為墊片，以避免PDMS外殼接觸的密封失效。玻璃珠作為PDMS外殼之間的墊片，相鄰玻璃珠之間的PDMS確保了集成LM基密封件的拉伸性。

其中一個(gè)外部PDMS板中有一個(gè)液態(tài)金屬入口。EGaIn通過真空填充進(jìn)入內(nèi)電池和外部PDMS外殼之間的腔室中。在真空灌裝過程中，墊片還可以防止外部PDMS腔室塌陷，從而確保LM的成功填充，帶有LM基密封件的LIBs的照片如圖2C所示。

首先在無變形的情況下表征了帶和不帶LM基密封件的可拉伸LIB的電化學(xué)性能，如圖3A所示。具有LM基密封的電池在140次循環(huán)后表現(xiàn)出~90%的容量保持率，在500次循環(huán)后仍表現(xiàn)出~72.5%的容量保持率。

結(jié)果表明：對(duì)照組連續(xù)循環(huán)過程中性能退化主要是由于不可避免的副反應(yīng)，如水系電解液和活性物質(zhì)溶解的H₂和O₂的演化，而不是氣體通過密封滲透。

圖3. 帶LM基密封件的可拉伸LIBs的性能

在變形作用下，進(jìn)一步表征了LM基密封的可拉伸LIBs的電化學(xué)性能，不同應(yīng)變下LIB在釋放狀態(tài)和拉伸狀態(tài)下對(duì)應(yīng)的恒電流充放電曲線如圖4A所示。結(jié)果表明，釋放狀態(tài)下鋰離子電池具有105.5 mAh/g的高可逆容量，在5%、10%和20%應(yīng)變下，容量分別維持在104.8、105.8和105.0 mAh/g。

圖4B中的EIS還顯示了LIB在拉伸過程中相對(duì)較好的穩(wěn)定性。此外，不同的拉伸狀態(tài)可能導(dǎo)致內(nèi)部電池中電化學(xué)環(huán)境的隨機(jī)變化，例如兩個(gè)電極之間的距離和殘留氣泡位置的變化（來自H₂和O₂）。

圖4.?變形下具有LM基密封件的可拉伸LIBs的電化學(xué)性能

Qingchen Shen?, Modi Jiang?, Ruitong Wang?, Kexian Song?, Man Hou Vong?, Woojin Jung,

Febby Krisnadi, Ruyu Kan, Feiyu Zheng, Benwei Fu, Peng Tao, Chengyi Song, Guoming Weng,

Bo Peng, Jun Wang*, Wen Shang*, Michael D. Dickey*, Tao Deng*, Liquid metal-based soft, hermetic, and wireless-communicable seals for stretchable systems, 2023, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.ade7341

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