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上海交大楊曉偉AM：無(wú)缺陷MOF膜實(shí)現(xiàn)高穩(wěn)定鎂金屬負(fù)極

鎂金屬電池是鋰離子電池之外有希望的候選者；然而，由于溶劑在鎂表面的電還原作用而形成的鈍化界面層通常會(huì)導(dǎo)致可逆鎂化學(xué)的超高過(guò)電位。

上海交通大學(xué)楊曉偉等受埃級(jí)選擇性滲透金屬有機(jī)骨架(MOF)優(yōu)異分離效果的啟發(fā)，采用電沉積方法直接在Mg表面構(gòu)建了大面積、無(wú)缺陷的MOF膜，以作為人工SEI膜。

圖1 MOF基SEI膜的作用

在此過(guò)程中，配體的電化學(xué)去質(zhì)子化可以促進(jìn)晶間空隙的自愈直至形成無(wú)縫膜，從而消除電解液的非選擇性晶間擴(kuò)散，實(shí)現(xiàn)選擇性Mg²⁺傳輸，并同時(shí)精確地將溶劑分子與MOF通道分離。進(jìn)一步將離子液體引入MOF微孔中，以加強(qiáng)Mg²⁺通過(guò)該MOF膜的擴(kuò)散。

圖2 MOF/Mg的離子和電子導(dǎo)電性

結(jié)合MOF膜的高電子電阻，MOF/Mg電極顯示出較高的R_E/R_I（50.2），以抑制表面寄生反應(yīng)。

相反，伴隨Mg²⁺沉積的無(wú)限溶劑還原將導(dǎo)致Mg-鈍化物種共生沉積層。通過(guò)該層的電子交叉將導(dǎo)致溶劑/Mg²⁺直接還原，而無(wú)需相間轉(zhuǎn)移過(guò)程，從而導(dǎo)致比沉積（-0.67 V）更高的剝離過(guò)電位（1.54 V）。在MOF膜的保護(hù)下，溶劑分子的不可控晶間滲透和隨后的分解被有效抑制，從而為Mg負(fù)極提供穩(wěn)定的界面。

因此，改性Mg負(fù)極在傳統(tǒng)Mg(TFSI)₂-DME電解液中可獲得較低的剝離過(guò)電位（0.27V）。這項(xiàng)工作的研究為調(diào)節(jié)MOF基SEI的離子傳輸途徑提供了一種新的策略，這將廣泛適用于其他儲(chǔ)能系統(tǒng)。

圖3 對(duì)稱電池性能

Defect-Free Metal-Organic Framework Membrane for Precise Ion/Solvent Separation toward Highly Stable Magnesium Metal Anode. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202108114

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