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陳衛/王建國Nano Energy：首次報道！界面疏水隧道工程：促進N2向NH3電化學轉化的一般策略

電催化氮還原反應（NRR）可以在環境條件下從氮氣（N₂）和水（H₂O）中生成氨，已成為Haber-Bosch（H-B）工藝的一種有前途的可持續替代方法。然而，由于N₂分子中存在穩定的三鍵和競爭性析氫反應（HER），導致的低轉化效率和選擇性嚴重限制了NRR的實際應用。

基于此，受固氮酶局部微環境的啟發，中科院長春應用化學研究所陳衛研究員和浙江工業大學王建國教授（共同通訊作者）等人首次報道了一種簡單而通用的疏水隧道工程策略，通過在一系列金屬電催化劑（Cu、Au、Pt、Pd和Ni）上的六硫醇（HEX）自組裝單層（SAM）來提高NRR的選擇性和活性。

通過分子動力學（MD）模擬表明，HEX SAM提供了一個疏水微環境，阻止了水分子的擴散和吸附，促進了N₂分子的擴散和吸附，從而抑制HER，并且提高NRR性能。值得注意的是，在所有制備的樣品中，Cu HEX上的NH₃生成率（R）為1.2 μg h^-1 cm^-2，并且實現了最高法拉第效率（FE）為50.5%。

此外，對于HER青睞的Pt催化劑，在Pt HEX上也實現了最高R為26.4 μg h^-1 cm^-2，在1 cm²的電極面積下，其FE為1.8%。該工作不僅報告了一種顯著提高金屬催化劑電催化效率的通用方法，而且還提供了一種新的界面疏水隧道制備策略，通過學習天然酶來設計新型催化劑。從這項工作來看，活性中心的局部微環境在決定最終催化性能方面起著重要作用，這在未來設計和探索高性能NRR催化劑時應受到更多關注。

Interface hydrophobic tunnel engineering: a general strategy to boost electrochemical conversion of N₂ to NH₃. Nano Energy, 2021, DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106784.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106784.

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