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西科大Chem. Eng. J.:3D/3D NiSe2/MoS2上雙電子轉移機制加速光催化HER和鹽酸四環(huán)素去除

西科大Chem. Eng. J.:3D/3D NiSe2/MoS2上雙電子轉移機制加速光催化HER和鹽酸四環(huán)素去除
建立高效的電荷轉移通道并提供足夠的活性位點以提高光催化劑的活性仍然是一個具有挑戰(zhàn)性的問題。
因此,西安科技大學張亞婷、Jia Jia等報道了一種菊花狀NiSe2/MoS2分級異質結構催化劑,該催化劑能夠用于光催化HER和降解鹽酸四環(huán)素。
西科大Chem. Eng. J.:3D/3D NiSe2/MoS2上雙電子轉移機制加速光催化HER和鹽酸四環(huán)素去除
西科大Chem. Eng. J.:3D/3D NiSe2/MoS2上雙電子轉移機制加速光催化HER和鹽酸四環(huán)素去除
作者通過在花球狀MoS2納米片邊緣原位沉積中尺度NiSe2納米顆粒制備出3D/3D NiSe2/MoS2光催化劑。經(jīng)過優(yōu)化的5.4% NiSe2/MoS2催化劑,在沒有任何助催化劑存在的條件下,其在Na2S/Na2SO3溶液中的光催化析氫速率為2473.7 μmol h-1 g-1。另外,在120 min內,5.4% NiSe2/MoS2對鹽酸四環(huán)素的光降解率和礦化率分別達到80.6%和58.1%。
西科大Chem. Eng. J.:3D/3D NiSe2/MoS2上雙電子轉移機制加速光催化HER和鹽酸四環(huán)素去除
DFT計算表明,NiSe2/MoS2光催化劑上的電子從NiSe2轉移到MoS2,并且該催化劑的H*吸附自由能(ΔGH*)較低,NiSe2的引入提高了電荷密度和光催化反應活性。在光照下,NiSe2 CB中的光生電子可以很容易地遷移到MoS2
同時,MoS2 VB中的光生空穴可以通過II型異質結轉移到NiSe2上。NiSe2 CB上的電子與H2O反應生成H2,同時,MoS2 VB上的空穴將犧牲劑如Na2S/Na2SO3溶液氧化,形成SO42-和S2O32-。另外,光生電子可以還原O2和H+以生成H2O2,然后通過逐步的兩步雙電子還原過程將H2O2進一步分解為·OH。
最后,這些活性物質如·OH、·O2-和光生空穴可以進一步將鹽酸四環(huán)素礦化成小分子CO2和H2O。
Two-electron transfer mechanism from 3D/3D nickel selenide/MoS2 heterostructure accelerates photocatalytic hydrogen evolution and tetracycline hydrochloride removal. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.132432

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