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Ce摻雜石榴石熒光粉在白色發光二極管（LED）系列中發揮著重要作用，過去的幾年中已經提出了許多以經驗為指導的試錯實驗用于發現適合白光LED的熒光粉。在白光LED中，熒光粉的工作溫度可能達到200 °C，而探索在所需波長下具有出色熱穩定性的熒光粉仍然是一個挑戰。

為此，北京科技大學宿彥京教授等人介紹了一種有效的多目標機器學習（ML）方法，僅通過5次實驗迭代即可發現目標波長范圍內具有出色熱穩定性的石榴石型熒光粉。作者成功地構建了一個具有7個特征的峰值發射波長模型和具有6個特征的T60模型（T60是熱穩定性的度量，表示在室溫下發光強度下降到60%的溫度），設計的循環流程包括：

1）從文獻中收集數據和特征構建；

2）選擇波長和T60的特征和模型；

3）定義未知的石榴石結構數據集作為搜索空間；

4）通過自適應實驗設計推斷合成和表征的最佳候選者；

5）通過實驗和測量對初始數據集進行擴充，進一步完善推理和設計。在推斷最佳候選者的同時，使用經過訓練的波長模型篩選出波長在480~510 nm范圍內的熒光粉，然后將T60模型與有效全局優化（EGO）策略相結合，通過自適應迭代平衡開發與探索。

圖1. ML模型的性能和迭代結果

研究表明，內核嶺回歸（KRR）模型預測性能最好，波長模型和T60模型的R²值分別為0.79和0.64。在模型預測的具有石榴石結構的171636種化合物中，作者通過基于主動學習的多目標優化選擇了25個樣品進行制備和表征。最終發現，Lu_1.5Sr_1.5Al_3.5Si_1.5O₁₂:Ce（LSASG）表現最好，具有優異的熱穩定性（在640 K時保持≥60% 的發射強度）且發射峰約為505 nm。

此外，通過分析LSASG的結構、發光和熱穩定性，作者篩選并解釋了幾個關鍵的物理特性。其中，熱穩定性隨著Ce濃度的增加而降低，Ce³⁺的摻雜會導致A位CeO₈多面體畸變度增加，從而增強電子-聲子相互作用進而影響熱穩定性。總之，LSASG是一種非常有應用前景的熒光粉，特別是在高溫操作環境中。

圖2. LSASG的光學性能分析

Multiobjective Machine Learning-Assisted Discovery of a Novel Cyan–Green Garnet: Ce Phosphors with Excellent Thermal Stability, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.2c02698

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北科大宿彥京ACS AMI: 多目標機器學習輔助發現優異熱穩定性的熒光粉

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