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武大/上海高等研究院ACS Nano: 用于高性能水系鋅離子電池的超晶格穩定層狀CuS負極

可充電水系鋅離子電池（AZIBs）由于環境友好和安全性高而受到廣泛關注，然而其實際應用受到鋅負極較差的庫侖效率和穩定性的限制。

在此，武漢大學付磊教授、曾夢琪副教授及中科院上海高等研究院王勇研究員、朱大明等人設計了硫化銅 (CuS)/十六烷基三甲基溴化銨 (CTAB) 超晶格作為 AZIBs的轉化型負極。在這個超晶格中，由于長鏈分子 (2.6 nm) 和帶正電荷的端基 (C₁₉H₄₂N⁺)，CTAB層可以將 (001) 平面的層間距擴大到2.4 nm并誘導電荷重新分布，有效減弱庫侖排斥并促進Zn²⁺擴散。

此外，CTAB層還可以作為層間支柱以保持結構穩定性。由于高反應性，Cu離子傾向于生長成更大的Cu顆粒，然后在轉化過程中發生體積膨脹。CTAB墊片可以釋放應變并避免Cu納米顆粒的聚集，確保轉化反應的可逆性。

圖1. CuS-CTAB的Zn²⁺存儲機制

因此，CuS/CTAB超晶格表現出優異的Zn²⁺存儲性能，包括高倍率能力和長循環穩定性。由CuS-CTAB超晶格負極和普魯士藍類似物 (PBA, Zn_xFeCo(CN)₆) 正極構成的全電池能夠提供高比容量 (159.7 mAh g^-1@1 A g^-1) 和長壽命（10 A g^-1下穩定循環3000次）。CuS/CTAB 超晶格在軟封裝AZIBs中的實際適用性也得到了證明，揭示了用于柔性儲能設備的巨大潛力。

此外，作者通過operando同步加速器XRD (SXRD)、HR-TEM和XAS詳細闡述了有關高度可逆轉化反應的電荷存儲機制。這項研究表明，CuS-CTAB超晶格設計是解決Zn金屬負極固有問題的高效方法，從而產生一種具有潛在高度穩定性和安全性的有前途電池化學。

圖2. 鋅離子全電池的電化學性能

A Superlattice-Stabilized Layered CuS Anode for High-Performance Aqueous Zinc-Ion Batteries, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c05725

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