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師慶東/許紫峻CEJ: 機(jī)器學(xué)習(xí)輔助多發(fā)射傳感器高精度檢測(cè)重金屬離子

熒光傳感器陣列檢測(cè)具有多樣性、簡(jiǎn)單性、高精度、高選擇性及更省時(shí)等優(yōu)點(diǎn)，在檢測(cè)多種重金屬離子方面受到廣泛應(yīng)用。由于陣列傳感檢測(cè)的各種差異分析方法，迫切需要開(kāi)發(fā)基于多種方法的最優(yōu)模型。此外，這些模型缺乏通用性，難以應(yīng)用于更廣泛的研究。

在此，新疆大學(xué)師慶東教授、許紫峻等人構(gòu)建了一種基于碳點(diǎn)（QR-CDs）和新型鑭系配合物（EDTA-Tb³⁺）的簡(jiǎn)易多發(fā)射熒光傳感器陣列，能夠同時(shí)獲取多維數(shù)據(jù)從而提高了對(duì)多種重金屬離子的檢測(cè)效率和準(zhǔn)確性。由于金屬離子和多發(fā)射傳感器之間的良好響應(yīng)，熒光強(qiáng)度（FI）隨著金屬離子添加到系統(tǒng)中而變化。

為了應(yīng)對(duì)建立通用模型的挑戰(zhàn)，作者通過(guò)“逐步預(yù)測(cè)”策略結(jié)合機(jī)器學(xué)習(xí)方法構(gòu)建了一個(gè)創(chuàng)新的統(tǒng)一模型（SX-model）以獲得最優(yōu)的篩選方法。該模型在基于樹(shù)的管道優(yōu)化技術(shù)（TPOT）框架下集成了分類(lèi)和集中模型，建立了每種金屬離子濃度與測(cè)量的FI數(shù)據(jù)之間的邏輯關(guān)系。然后，通過(guò)TPOT選擇了極端隨機(jī)森林（ERF）作為各種方法中準(zhǔn)確率最高的分類(lèi)模型方法。

圖1. SX-模型構(gòu)建流程圖

研究表明，基于ERF輔助的傳感器陣列展示了對(duì)0.05~50 μM范圍內(nèi)的七種單一重金屬離子（Cr⁶⁺、Fe²⁺、Cu²⁺、Fe³⁺、Mn²⁺、Co²⁺和Ni²⁺）的靈敏檢測(cè)，準(zhǔn)確度為95.6%且R²為0.73，這表明該模型可以成功地用于去離子水中單個(gè)金屬離子的定量。同時(shí)，該模型可有效地識(shí)別二元混合樣本，所有60個(gè)不同比例的混合樣本都可以完全相互分離，從而達(dá)到100% 的檢測(cè)精度。

此外，作者還對(duì)288個(gè)真實(shí)樣品（取自湖水和土壤樣品）中的金屬離子進(jìn)行了有效鑒定，準(zhǔn)確率分別為93.3%和100%。因此，這項(xiàng)研究證明了多發(fā)射熒光傳感器陣列在復(fù)雜環(huán)境中快速、高效和以低檢測(cè)限檢測(cè)多種重金屬含量的巨大潛力。此外，獨(dú)創(chuàng)的具有普適性的SX-模型有助于陣列檢測(cè)，滿(mǎn)足了建立陣列檢測(cè)通用模型的挑戰(zhàn)。

圖2. SX模型區(qū)分真實(shí)樣品中的金屬離子

Multi-emission fluorescent sensor array based on carbon dots and lanthanide for detection of heavy metal ions under stepwise prediction strategy, Chemical Engineering Journal 2022. DOI: 10.1016/j.cej.2022.135690

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