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8篇電池頂刊！孫世剛、陳國英、陳忠偉、侴術雷、金輝樂、魯兵安、張山青、朱永春等成果

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1. 孫世剛/Khalil Amine/徐桂良Nature子刊: 熵和晶面調節實現長效鈉電P2型層狀正極！
8篇電池頂刊！孫世剛、陳國英、陳忠偉、侴術雷、金輝樂、魯兵安、張山青、朱永春等成果
P2型富鈉錳層狀氧化物因其具有吸引力的成本效益和容量特性而成為鈉基電池的有前途的正極候選者。然而，在高電池電壓（即>4.0 V）下，由不可逆相變和陰離子氧化還原反應引起的結構變形和陽離子重排導致鈉離子動力學緩慢和容量衰減嚴重。
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為了規避這些問題，華僑大學Fang Fu聯合廈門大學孫世剛院士、美國阿貢國家實驗室徐桂良研究員、Khalil Amine研究員等人報道了一種通過構型熵和離子擴散結構調整來開發P2型層狀正極的策略。研究表明，同時增加熵和活性晶面將是實現具有超快充電能力和超長循環壽命的P2型層狀正極的有力途徑，但迄今為止尚未報道。
為此，作者設計并合成了一系列多元P2型Na0.62Mn0.67Ni0.23Cu0.05Mg0.09-2yTiyO2（CuMgTi-571, y = 0.01；CuMgTi-552, y = 0.02; CuMgTi-533, y = 0.03），這些層狀正極具有不同構型熵和{010}活性晶面。通過系統地比較它們的電化學性能并研究其在充放電過程中的相變和Na+擴散系數，作者確定了熵與活性晶面、陽離子/陰離子動力學及P2型正極的電化學性能之間的相關性。
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圖1. 層狀正極的物理化學特性
原位同步加速器XRD結合電化學動力學測試和微觀結構表征表明，與 Na0.62Mn0.67Ni0.37O2（NaMNO2）相比，熵調諧的CuMgTi-571正極具有更多的{010}活性面、改善的結構和熱穩定性及更快的陰離子氧化還原動力學。其中，構型熵對材料中吉布斯自由能降低的貢獻延緩了位錯運動并穩定了晶體結構，熵驅動的高結構穩定性足以抑制體積變化、結構變形和不可逆的相變，從而保障穩定的遷移路徑和可逆的Na+脫嵌。
此外，由于熵增而增加的{010}電化學活性平面為Na+遷移創造了更有利的通道，有利于Na+的快速脫嵌并促進電化學動力學。因此， 具有更高熵和更活躍面的最佳CuMgTi-571正極不僅顯示出高達10 C（~6分鐘）的快速充/放電，且在120?mA?g-1下循環500次后保持87%的容量，甚至在1.2?A?g-1 下2000次循環后容量保持率仍為75%。
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圖2. 幾種層狀正極的循環性能對比
Entropy and crystal-facet modulation of P2-type layered cathodes for long-lasting sodium-based batteries, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-30113-0
2. 姚彥教授Nature子刊: 用于全固態鈉電池的電化學穩定均質玻璃態電解質
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全固態鈉電池（ASSSB）是電網規模儲能的有希望的候選者。然而，目前還沒有商業化的ASSSB，部分原因是缺乏對金屬鈉具有電化學穩定性的低成本、易于制造的固體電解質（SE）。
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在此，美國休斯頓大學姚彥教授、愛荷華州立大學Steve W. Martin教授等人報道了一系列硫氧化物玻璃SE（Na3PS4-xOx，其中0 <?x ≤0.60），其不僅在所有鈉離子導電硫化物SE中表現出最高的臨界電流密度，而且還可在環境溫度下實現高性能鈉硫電池。研究表明，由于形成更高濃度的具有橋接氧（BO）特性的氧化物和硫氧化物單元，氧摻雜的硫氧化物SE比純硫化物SE具有更堅固和更致密的玻璃網絡。
此外，在添加氧提高了玻璃質SE機械強度的同時，還導致這些硫氧化物SE在環境溫度下展示了壓力誘導的玻璃質粉末起始材料的均勻性，從而形成了均勻的玻璃微結構。由于可成形性大大提高，硫氧化物SE表現出更高的機械強度和降低的電子電導率。通過自鈍化SEI的形成，電池通過動力學穩定性表現出與金屬鈉的優異電化學穩定性。
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圖2. Na-SE界面的表征
為了生產具有高離子電導率及出色的機械和化學穩定性的SE，作者設計了三層結構，內部為具有最高離子導電性的Na3PS3.85O0.15，外部兩層為具有機械和化學穩定性的Na3PS3.4O0.6。電化學測試表明，包含Na3PS3.4O0.6 |Na3PS3.85O0.15?|Na3PS3.4O0.6的均質三層復合SE可實現高達2.3?mA?cm-2的臨界電流密度，這是鈉離子硫化物SEs的最高值，并可在0.2?mA?cm-2下穩定循環長達500?小時。作者基于三層復合硫氧化物SE制造了全固態Na-S電池，該電池表現出在迄今為止的固態Na-S系統中的最高比能量。因此，這些新的硫氧化物SEs及其所實現的三層復合SEs可為開發用于高能、安全、低成本和長循環壽命固態電池的新型玻璃電解質鋪平道路，特別是用于儲能設備的全固態Na-S電池。
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圖2. 60 °C下全固態Na-S電池性能
An electrochemically stable homogeneous glassy electrolyte formed at room temperature for all-solid-state sodium batteries, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-30517-y
3. 陳國英AEM: 鋰電無序巖鹽氟氧化物正極循環后容量增加？原因來了！
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鋰過渡金屬（TM）氧化物正極的容量與與TM陽離子/氧陰離子相關的氧化還原儲層的大小和可及性直接相關，傳統上由于化學、結構或機械疲勞，氧化還原儲層會隨著循環而降低。
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在此，美國勞倫斯伯克利國家實驗室陳國英研究員等人報道了高能富錳/氟陽離子無序巖鹽（DRX）氟氧化物正極循環后可實現超過125%的容量增加的獨特行為。具體而言，Li1.2Mn0.7Nb0.1O1.8F0.2（F10，F取代含量為10 at%）正極在10 mA g-1下30次循環后放電容量增加到超過258 mAh g-1，凈增益約為25%。當電流密度增加到 20、30 或 100 mA g-1時，也觀察到了類似的趨勢。在30個循環后，作者對電池進行了倍率能力測試。隨著電流密度從10增加到1000 mA g-1，放電容量從251減少到49 mAh g-1。在100 mA g-1下，接近3 V放電和4 V充電附近的氧化還原強度仍然保持強勁。因此，這代表了F10正極循環后引起的容量增加和動力學改善，該觀察為開發錳基高能正極開辟了新途徑，但這種獨特的循環行為仍有待闡明。
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圖1. F10正極的循環性能
作者基于各種X射線和電子能譜/顯微鏡技術以及體積和局部結構探針，研究了F10正極氧化還原化學的演變及獨特電化學行為的化學和結構起源。在F10正極中，容量來源歸因于主要的Mn3+/Mn4+氧化還原及O氧化還原的額外貢獻，這兩部分貢獻在材料體相中均未發生變化。作者使用一套診斷技術的綜合分析提供了強有力的證據，證明了具有非化學計量尖晶石特征的局部“結構域”的形成，而在長程范圍內材料體相的立方無序巖鹽相仍然存在。這種獨特的排列方式使鋰離子能夠在整個3D連接的鋰通路中快速移動，從而導致電壓曲線發生明顯變化。因此，可將這種局部結構有效整合到立方結構中的能力歸因于陽離子無序的富錳和富氟化學。總之，這項研究為進一步利用基于錳氧化還原的系統開發下一代高能正極材料提供了指導。
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圖2. 循環過程中的局部結構演變
Exceptional Cycling Performance Enabled by Local Structural Rearrangements in Disordered Rocksalt Cathodes, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200426
4. 陳忠偉/王新/張永光AFM: 雙效基底同時提高鋰硫電池的可逆性和動力學！
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當前，鋰硫（Li-S）電池為高能量和低成本的儲能提供了一種有前途的解決方案。然而，其轉化型氧化還原機制決定了電池化學在可逆性和動力學方面的較差表現。
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在此，加拿大滑鐵盧大學陳忠偉院士、華南師范大學王新研究員及河北工業大學張永光教授等人開發了一種裝飾有精細分散的Ni2Co納米合金的花狀還原氧化石墨烯微組件（Ni2Co@rGO），并將其同時作為Li-S電池的先進正負極基底。其中，Ni2Co@rGO的制備過程如下：首先，通過水解和離子交換反應制得NiCo層狀雙氫氧化物（NiCo-LDH）。隨后，NiCo-LDH和GO混合物的噴霧干燥有助于形成花狀微組件，其中褶皺的GO納米片緊緊包裹著LDH納米多面體。在隨后的熱處理中，NiCo-LDH分解并伴隨著GO的還原形成Ni2Co@rGO復合材料。研究表明，所獲得的結構提供了高孔隙率和大表面積，并具有足夠暴露的界面以進行轉化反應。此外，緊密堆積的rGO組件具有強大的結構完整性和良好的長程導電性，而褶皺納米片之間的間隙為快速離子/質量轉移提供了“高速公路”。
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圖1. Ni2Co@rGO和S-Ni2Co@rGO的合成方案
更重要的是，Ni2Co納米合金具有優異的硫吸附能力和電催化活性，正如一系列計算、物理化學和電化學表征所揭示的那樣，它有效地穩定和加速了正極硫反應，具有超過500圈的優異循環性（每循環最低衰減0.034%）和高達5 C的倍率性能。此外，Ni2Co@rGO作為負極基底時還表現出良好的親鋰性，能夠實現枝晶生長抑制、均勻的鋰沉積和可逆的鋰電鍍/剝離。基于這些特性，作者進一步構建了耦合S-Ni2Co@rGO正極和 Li-Ni2Co@rGO負極的Li-S全電池，在4.0 mg cm-2的硫負載量和6 mL g-1的低電解液/硫比（E/S）條件下實現了4.53 mAh cm-2的高面容量和良好的循環性能。總之，這項工作提供了一種精細的雙重基底工程以同時提高優質Li-S電池的轉換可逆性和動力學，證明了開發高性能和實用Li-S電池的良好前景。
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圖2. Li-S全電池的電化學性能
Finely-Dispersed Ni2Co Nanoalloys on Flower-Like Graphene Microassembly Empowering a Bi-Service Matrix for Superior Lithium–Sulfur Electrochemistry, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202202853
5. 金輝樂/侴術雷AFM綜述: 水系銨離子電池的研究進展
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在各種水系電池系統中，水系銨離子電池（AIBs）以其資源可承受性和極具競爭力的電化學性能等獨特優勢，在未來大規模智能電網應用的低成本儲能系統中顯示出巨大潛力并受到了廣泛研究。然而，水系AIBs的研究仍處于起步階段，AIBs系統仍有許多科學問題值得探索，因此對其發展現狀進行系統總結是非常緊迫和必要的。
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圖1. 水系AIBs的工作原理
在此，溫州大學金輝樂教授、侴術雷教授等人全面概述了水系AIBs的最新研究進展，及時詳細總結了AIBs中的電解液和電池化學并指出了進一步的挑戰和機遇。首先，作者介紹了水系AIBs的工作原理，其遵循普遍的“搖椅”式工作原理，以NH4+的形式在電池內部的正負電極之間來回傳遞。然后，作者總結了用于水系AIBs的各種電極材料和電解液并討論了研究現狀。其中，正極材料包括六氰基鐵酸鹽、釩氧化物和有機聚合物等，負極材料包括過渡金屬氧化物/硫化物、有機化合物等。此外，根據其溶解度討論了AIBs中不同濃度（稀釋和濃縮）電解液的研究進展。接下來，作者簡要描述了用于研究水系AIBs系統中的電化學-結構關系的關鍵技術，包括原位/異位衍射、電子顯微鏡、X射線光電子能譜、振動光譜技術及理論模擬/計算等。
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圖2. 水系電池研究中常規表征方法的示意圖
最后，作者展望了未來水系AIBs的發展：（1）電極材料方面，PBAs因其優異的電化學行為和與NH4+完美匹配的晶格結構而成為眾所周知的電活性材料，但其相對較小的質量密度導致無競爭力的低體積容量。此外，與正極相比，負極材料似乎受到的關注相對較少；（2）電解液方面，理想的電解液通常需要具有實現NH4+快速傳輸的高離子電導率、穩定且寬的電化學窗口、無寄生副反應且與電極材料相容性好等特點。此外，電解液添加劑在提高電解液和電池性能方面也發揮著重要作用；（3）電池類型方面，與水系單離子電池相比，以NH4+和二次離子作為電荷載體的銨基混合或雙離子電池可提供更高的工作電壓和能量密度。同時，柔性水系AIBs在柔性可穿戴電子產品中也顯示出潛在應用。因此，銨基混合或雙離子電池和柔性水系AIBs需要更多的研究來支持其發展。
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圖3. 水系NH4+存儲方面的最新研究進展
Research Development on Aqueous Ammonium-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112179
6. 湖大魯兵安AFM: 結構優化磷烯用于超穩定儲鉀，每循環衰減低至0.012%！
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少層磷烯是一種很有前途的鉀離子電池（PIBs）負極材料，但在鉀化/脫鉀過程中存在性能差和體積膨脹大的問題。
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在此，湖南大學魯兵安教授等人報道了一種用于高性能磷烯-碳納米管/聚苯胺 （(P-CNTs)/PANI）復合材料的簡便合成方法。其中，該材料具體制備過程如下：首先，作者制備了厚度和尺寸分別為≈4.5 nm和≈0.1 μm的磷烯薄片，并將其和CNT球磨；然后，進行原位溶液聚合以形成PANI涂層，最終得到 (P-CNTs)/PANI復合材料。研究表明，該復合材料中的CNTs作為電子傳輸通道，提高了磷烯的導電性。此外，正如TEM分析所證實，PANI涂層減輕了磷烯體積膨脹引起的結構退化，這導致了超穩定、高性能的鉀存儲。進一步，作者評估了3 M KFSI/DME電解液對 (P-CNTs)/PANI循環穩定性的影響，并使用其他五種電解液在1000 mA g-1的電流密度下進行了循環測試。結果顯示，3 M KFSI/DME電解液和磷基材料的組合表現出最好的電化學性能。
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圖1. (P-CNTs)/PANI的合成及結構表征
因此，作者進一步研究了 (P-CNTs)/PANI負極在3 M KFSI/DME電解液中的電化學性能。簡而言之，該負極表現出以下特性：i）在穩定循環期間，在50 mA g-1下具有642.7 mAh g-1的高可逆容量，在500 mA g-1下具有417.6 mAh g-1的最大可逆容量；ii）超穩定的電化學性能，在500 mA g-1下500次循環后容量保持率為94%，即每循環平均容量衰減率低至0.012%；iii）在2000 mA g-1下具有147.8 mAh g-1的優異倍率性能。原位XRD分析表明，(P-CNTs)/PANI的鉀化/去鉀化過程可描述為：P? K3P11? K4P6? KP。甚至，基于(P-CNTs)/PANI負極和普魯士藍正極的全電池也顯示出良好的循環穩定性，在500 mA g-1下200次循環后容量保持率為82%，CE > 98%。總之，該研究為開發高容量/穩定性的PIB負極提供了一種新的結構設計策略。
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圖2. 鉀離子全電池的電化學性能
Structure-Optimized Phosphorene for Super-Stable Potassium Storage, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203522
7. 張山青/林展NML: 環己烷十二醇添加劑實現穩定高性能的鋅負極！
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水系鋅離子電池（AZIBs）具有不易燃、低成本和可持續的特點，是最有前途的電化學儲能裝置之一。然而，AZIBs存在諸多挑戰，包括在充放電過程中的枝晶生長、析氫、腐蝕和鋅負極的鈍化，因此必須克服上述挑戰才能實現其實際應用。
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在此，澳大利亞格里菲斯大學張山青教授、廣東工業大學林展教授等人報道了將一種具有多羥基基團的有機小分子，即環己烷十二醇（CHD，CAS號：54890-03-8）用作水系ZnSO4電解液的添加劑，從而有效地穩定AZIBs中的Zn負極。作者預計CHD可用于實現以下兩個目的：首先，CHD可以與水合Zn(H2O)6 2+結構發生反應形成新的水合絡離子，主要是[Zn(H2O)m (CHD)]2+，從而促進電化學鍍鋅過程中的快速去溶劑化和成核；其次，CHD可以很容易地吸附在Zn負極上并形成保護層，這不僅有利于[Zn(H2O)m (CHD)]2+的均勻高效吸附和同時進行的電化學電鍍過程，而且防止了HER反應的發生和鈍化層的形成。接下來，作者通過實驗和DFT理論計算驗證了所提出的CHD工作機制。
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圖1. CHD在電極/電解液界面上的工作機制
電化學測試結果表明，在0.1 mg mL-1 CHD的極低濃度和1 mAh cm-2的固定電鍍容量下，Zn|Zn對稱電池在2 mA cm-2時的可逆鋅電鍍/剝離可長達2200小時, 在 5 mA cm-2時為1000小時，在10 mA cm-2時為650小時。此外，使用CHD添加劑的Zn|V2O5全電池在?~?5 mg cm-2的高質量負載、2.0 A g-1下2000次循環后可實現175 mAh g-1的高比容量，每循環容量衰減低至0.004%。而不使用CHD添加劑的Zn|V2O5全電池在2000次循環后僅保持54 mAh g-1的低比容量，每循環容量衰減高達0.03%。因此，Zn|V2O5全電池在實際運行條件下如此顯著的長循環壽命和容量性能使AZIBs取得了新突破，證明了CHD添加劑對提高AZIBs性能的顯著影響。
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圖2. Zn|V2O5全電池的電化學性能
Cyclohexanedodecol-Assisted Interfacial Engineering for Robust and High-Performance Zinc Metal Anode, Nano-Micro Letters 2022. DOI: 10.1007/s40820-022-00846-0
8. 朱永春/武曉君ACS Nano: 牙釉質啟發的納米羥基磷灰石層用于穩定鋅負極！
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水系鋅離子電池（AZIBs）由于具有高理論容量、豐富的天然豐富度和優越的安全性能等優點而得到了迅速發展。然而，嚴重的枝晶生長和副反應導致鋅負極的不穩定性，因此限制了其實際應用。
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在此，中國科學技術大學武曉君教授、朱永春副教授等人受牙釉質納米結構的啟發，在鋅負極上設計了一種柔性牙釉質納米羥基磷灰石（E-nHAP）層以增強其穩定性。納米HAP是牙釉質的主要成分，具有優異的機械性能。在HAP的晶胞中，兩個不同的陽離子位點Ca（1）和Ca（2）允許Zn取代而保持晶體結構不變。由于E-nHAP層中Zn2+和Ca2+之間的離子交換，E-nHAP@Zn的電極/電解液界面具有豐富的親鋅位點。在鍍鋅過程中，轉移的Zn2+將被這些親鋅位點吸附，從而可以控制均勻的Zn2+通量。同時，吸附在表面的Zn2+將被局部還原為Zn0從而提供均勻的成核位置以實現無枝晶鋅沉積。此外，微溶性納米HAP可在不影響E-nHAP層的高機械柔韌性的情況下將電解液的pH值調節到合適的值（5.1），從而形成更溫和的電解液以有效抑制副產物的形成。
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圖1. 電解液pH調節以抑制腐蝕和HER
因此，E-nHAP@Zn在對稱電池中表現出更低的電荷轉移電阻和更小的電壓極化，在不同的電流密度（分別為0.1、0.5、1、5 和 10 mA cm-2）和面積容量（分別為 0.1、0.5、1、2.5和5 mA h cm-2）下均實現了比裸Zn更高的長循環穩定性，這證明E-nHAP層可以有效地提高Zn電鍍/剝離的穩定性和快速的Zn2+傳輸動力學。令人印象深刻的是，即使循環超過1000次，E-nHAP@Zn||E-nHAP@Cu電池也可獲得99.8%的高CE。此外，E-nHAP@Zn||CNT/MnO2全電池在1 A g-1下1600次循環后實現了95.3% 的出色容量保持率，平均CE為 99.86%。這項工作表明，離子交換吸附和電解液pH調節是提高可充電AZIB穩定性的有效策略。更重要的是，受自然界生物納米結構的啟發，構建穩定的金屬電極界面可以促進電化學儲能技術的發展。
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圖2. E-nHAP@Zn負極的電化學性能
Enamel-like Layer of Nanohydroxyapatite Stabilizes Zn Metal Anodes by Ion Exchange Adsorption and Electrolyte pH Regulation, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c02448

原創文章，作者：v-suan，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/13/5e0395b1c4/

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