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鋰金屬負極對高能量密度電池很有吸引力。根據轉化反應，沉積的鋰在脫鋰過程中不可避免地會產生死鋰，這會嚴重消耗活性鋰和電解液，從而縮短電池壽命。

清華大學張強、北京理工大學張學強等通過調控負極的過電位來抑制死鋰的產生，提出了連續轉化-脫嵌（CTD）脫鋰機制，以構建實用的鋰金屬-石墨（Li/C）復合負極。

圖1 復合負極在初始循環和長循環后的脫鋰機制示意圖

鋰金屬的轉化機制在初始循環中起作用，因為脫鋰過電位剛好超過鋰金屬的剝離電位（0 V，vs Li/Li⁺）。然而，隨著死鋰的積累，當負極的過電位超過鋰化石墨的脫嵌電位時，就會發生鋰化石墨的脫嵌反應以完成整個脫鋰過程。

在這個階段，鋰離子同時從鋰化石墨和鋰金屬中脫鋰。脫鋰機制從單一的轉換機制觸發到CTD脫鋰機制，由于鋰離子迅速補充石墨，因此CTD脫鋰機制在后續循環中不斷發揮作用。鋰化石墨的高度可逆脫嵌機制不會產生死鋰，從而減少了死鋰的積累。

圖2鋰離子在鋰化石墨重復循環過程中的可逆脫嵌

因此，與實用條件下110次循環的裸鋰負極相比，基于CTD脫鋰機制的具有Li/C復合負極的全電池可保持210次循環（容量保持率達到80%）。此外，1 Ah軟包電池也可循環150次，證實了CTD脫鋰機制的實際應用潛力。

這項工作基于對鋰金屬負極過電位演變的深入了解，展示了一種全新的脫鋰機制，并為長循環高能量密度二次電池的實用復合負極設計提供了一種前景。

圖3 全電池性能

A Successive Conversion–Deintercalation Delithiation Mechanism for Practical Composite Lithium Anodes. Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c08606

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清華張強/北理張學強JACS：實用復合鋰負極的連續轉化-脫嵌脫鋰機制

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