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?華科大AFM：抗腐蝕SnS2/SnO2異質結構作為Pt納米顆粒載體實現優異的氧還原催化

質子交換膜燃料電池(PEMFCs)被認為是最高效和可持續的電化學能量轉換裝置之一。其中鉑碳催化劑是用于在陰極氧還原反應(ORR)的優異催化劑。然而，在PEMFC的運行條件下(0.6-0.8 V和pH<1)，鉑碳催化劑在水的存在下易受腐蝕，導致CO或CO₂的產生和結構的損壞。

同時，由于Pt與碳載體之間的相互作用較弱，Pt粒子易于遷移和聚集。考慮到這一點，尋找與Pt納米顆粒相互作用更強的電化學穩定和導電的載體來取代碳是PEMFC技術發展的迫切需要。

基于此，華中科技大學李箐等人報道了一種新型的催化劑，其中SnS₂/SnO₂異質結構作為載體，將Pt納米顆粒(NPs)主要沉積在SnS₂和SnO₂的界面上。

通過循環伏安法(CV)和線性掃描伏安法(LSV)測試了催化劑的電化學性能。與Pt/C相比，Pt-SnS₂/SnO₂-90的CV曲線呈現出獨特的特征。在Pt的氧化還原區域，Pt-SnS₂/SnO₂-90的氧化還原電流密度比Pt/C小，這意味著在SnS₂/SnO₂異質界面負載Pt可以抑制Pt氧化物質的形成。

此外，對比Pt-SnS₂、Pt/C和Pt-SnS₂/SnO₂催化劑的ORR活性可以發現，Pt-SnS₂催化劑的半波電位(E_1/2=0.845 V)低于Pt/C催化劑(E_1/2=0.870 V)，表明純SnS₂納米顆粒不適合負載Pt納米顆粒用于ORR。SnS₂部分氧化后，Pt-SnS₂/SnO₂樣品的ORR活性得到了提高，其中Pt-SnS₂/SnO₂-90催化劑的ORR活性最高(E_1/2=0.895 V)。

進一步增加氧化時間或甚至完全氧化SnS₂為SnO₂將會降低ORR活性，可能是由于載體的導電性下降和SnS₂層狀結構的崩塌有關。

同時，Pt-SnS₂/SnO₂-90的質量活性為0.40 A mg_pt^-1在0.9 V(相對于RHE)，這比Pt/C(0.11 A mg_pt^-1)和Pt-SnS₂(0.10 A mg_pt^-1)要高得多。重要的是，Pt-SnS₂/SnO₂-90催化劑與具有相同Pt負載的氧化物催化劑相比具有最高的質量活性。

研究表明SnS₂/SnO₂異質界面可以有效地避免Pt納米顆粒的聚集，加速電子從載體向Pt的轉移，從而使Pt的d帶下降。密度泛函理論(DFT)計算表明，Pt與SnS₂/SnO₂異質界面的結合比和SnS₂，SnO₂和碳載體的結合更強。

通過DFT計算還進一步了解了Pt-SnS₂/SnO₂-90增強的ORR穩定性的原因。本文計算了Pt在SnS₂、SnO₂和石墨烯表面以及SnS₂/SnO₂界面上的結合能(E_bind)，發現當團簇中Pt原子數目小于10時，SnS₂/SnO₂界面上與Pt的結合能比在其他載體(SnS₂，SnO₂和石墨烯)上的結合能更為負。

這些結果表明，Pt對SnS₂/SnO₂界面具有較強的親和力，這是實驗制備的Pt-SnS₂/SnO₂-90催化劑具有較高穩定性的原因。

此外，還計算了Pt在SnS₂(1.61 eV)，SnO₂(0.82 eV)和C(0.125 eV)表面上的遷移能，發現在SnS₂/SnO₂異質界面上Pt的擴散勢壘遠高于石墨烯載體上的Pt的擴散勢壘。因此，加速穩定性測試抑制了Pt在SnS₂/SnO₂界面的遷移和聚集，降低了活性中心的溶解速率。

本文的研究結果表明，開發防腐、高性能金屬催化劑載體的理念和策略可推廣到其他電化學能量轉換技術。

Anti-corrosive SnS₂/SnO₂ heterostructured support for Pt nanoparticles enables remarkable oxygen reduction catalysis via interfacial enhancement, Advanced Functional Materials, 2023, DOI: 10.1002/adfm.202211638.

https://doi.org/10.1002/adfm.202211638

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