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山東大學徐立強Angew.：Co2P/CoN4@NSC-500助力超長可再充電Zn-空氣電池

為克服金屬-空氣電池正極氧還原反應（ORR）動力學緩慢的瓶頸，雙活性中心催化劑脫穎而出。

基于此，山東大學徐立強教授（通訊作者）等人首次報道了一種“預分裂金屬團簇”策略，制備了一種N, S雙摻雜的蜂窩狀碳基質，其中嵌有CoN₄位點和包裹的Co₂P納米團簇作為雙活性中心（Co₂P/CoN₄@NSC-500）。

最佳的Co₂P/CoN₄@NSC-500具有出色的4e^? ORR活性，超過基準Pt/C。由Co₂P/CoN₄@NSC-500組裝的可再充電Zn-空氣電池（ZAB）在5 mA cm^-2下可提供超過1742 h（3484次循環）的超長循環穩定性，并可點亮2.4 V LED燈泡約264 h，證明了在便攜式設備中具有良好的實際應用潛力。

本文通過DFT計算，作者在原子尺度上模擬研究了其ORR機理。作者構建了ORR電催化活性的Co₂P(201)、CoN₄@NSC和Co₂P/CoN₄@NSC-500三種模型，并計算了在U=0 V和U=1.23 V時Co位點的幾個模型表面上ORR的自由能分布。

極限反應勢壘是影響催化性能的重要參數，可以用速率決定步驟（RDS）的自由能（G）來評價。從U=0 V時ORR的自由能圖可看出，Co₂P(201)每個基本步驟的ΔG分別為-1.95、-3.30、-0.16和0.49 eV。因此，從*OH生成OH^?的最后一步是RDS。

對于CoN₄@NSC和Co₂P/CoN₄@NSC-500，所有的ORR步驟都為負值，表明所有的ORR中間反應在這些表面上都是能量有利的。在*OOH中間體形成階段，CoN₄@NSC和Co₂P/CoN₄@NSC-500的自由能表現出不同的RDS，極限勢壘分別下降到-0.37和-0.75 eV。

Co₂P/CoN₄@NSC-500的RDS能壘最低，表明Co₂P/CoN₄@NSC-500體系中Co₂P納米團簇與CoN₄位點之間存在協同作用，從而具有最好的ORR催化活性。此外，Co₂P納米團簇和CoN₄位點協同加速Co位點上*OOH的形成，從而極大提高了整體ORR活性。

A “Pre-Division Metal Clusters” Strategy to Mediate Efficient Dual-Active Sites ORR Catalyst for Ultralong Rechargeable Zn-Air Battery. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202216950.

https://doi.org/10.1002/anie.202216950.

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