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Gerbrand Ceder教授Matter：能量密度超1000 Wh kg-1的尖晶石正極材料！

大多數傳統正極材料（如 LiCoO₂和NMC）具有層狀結構，需要Co和Ni來保持正極的循環穩定性，鋰離子電池市場的快速增長要求擺脫Co/Ni的限制。尖晶石型正極是促進其增長的良好候選材料，它可以利用廉價且含量豐富的Mn作為氧化還原活性元素。然而，~3 V的有害兩相反應限制了其容量。

在此，美國加州大學伯克利分校Gerbrand Ceder教授及勞倫斯伯克利國家實驗室Huiwen Ji等人通過機械化學方法成功合成了一系列具有不同陽離子順序（x = 0.07、0.28、0.6和1.0）的錳基Li_1.4+xMn_1.6O_3.7F_0.3氟氧化物。在三個部分（無序）有序的尖晶石正極中實現了>1000 Wh kg^-1（比容量>350 mAh g^-1）的高比能量密度，其中可逆O氧化還原有顯著貢獻。

隨著x的增加，其結構從大部分尖晶石型向更無序的巖鹽轉變。陽離子無序抑制了與3 V附近電壓平臺相關的兩相區域，并將其轉化為固溶體。此外，通過對局部環境的影響，可調的陽離子順序也對倍率性能、電壓分布和氧化還原機理產生了深遠的影響。

圖1. 三種尖晶石正極材料的電化學性能

因此，Li_1.47Mn_1.6O_3.7F_0.3表現出最高的倍率性能，在7.5 A g^-1時提供超過158 mAh g^-1的容量，而更多的巖鹽型無序有利于晶格O的氧化還原，從而提高容量。

這項工作強調了探索眾所周知的有序化合物之間結構空間連續性的重要性，可以更好地了解如何通過替代合成方法獲得熱力學穩定和亞穩態的偏序，以及如何將它們集成到高負載復合正極中，對于進一步探索這一有前景的空間非常有必要。

圖2. 尖晶石正極材料的原位XANES光譜

Realizing continuous cation order-to-disorder tuning in a class of high-energy spinel-type Li-ion cathodes, Matter 2021. DOI: 10.1016/j.matt.2021.10.013

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