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山大熊勝林/奚寶娟Angew：雙功能主體同時(shí)滿足鋰硫電池硫正極和鋰負(fù)極

鋰硫電池（LSBs）的實(shí)際應(yīng)用仍然受到硫正極上多硫化鋰（LiPSs）穿梭效應(yīng)和鋰負(fù)極上不可控的鋰枝晶生長的限制。

山東大學(xué)熊勝林、奚寶娟等通過一步模板自犧牲方法設(shè)計(jì)了分布良好WSe₂薄片修飾的N摻雜石墨烯（WSe₂/NG），用作鋰硫電池鋰負(fù)極和硫正極的雙功能主體材料。

圖1 WSe₂/NG的合成示意圖

這種精心設(shè)計(jì)的合成方法使所構(gòu)建的WSe₂超薄薄片具有很少的層數(shù)和理想的碳基質(zhì)耦合，這有利于暴露更多的邊緣位點(diǎn)并降低電荷轉(zhuǎn)移的阻力。在密度泛函理論(DFT)計(jì)算和綜合實(shí)驗(yàn)分析的指導(dǎo)下，WSe₂薄片具有優(yōu)異的親鋰和親硫特性，可作為S氧化還原催化劑和Li沉積調(diào)節(jié)劑，用于高效的Li-S電化學(xué)。

當(dāng)用作鋰主體時(shí)，WSe₂/NG有利于鋰的吸附和擴(kuò)散，有助于降低鋰成核過電位和均勻的鋰沉積，從而有效抑制鋰枝晶的形成。對于S正極主體，WSe₂/NG表現(xiàn)出對LiPSs的強(qiáng)約束和S與Li₂S之間轉(zhuǎn)化的動力學(xué)加速的協(xié)同作用，從而導(dǎo)致高硫利用率和緩解的穿梭效應(yīng)。

圖2 半電池性能

受益于上述優(yōu)點(diǎn)，負(fù)正（N/P）比低于7的Li-S全電池提供了穩(wěn)定的循環(huán)穩(wěn)定性（在0.5 C下300次循環(huán)中每循環(huán)容量衰減率為0.065%，在2 C下1100次循環(huán)中每循環(huán)容量衰減率為0.046%）和出色的倍率性能（6 C時(shí)為743.2 mAh g^-1）。

此外，在硫負(fù)載高達(dá)10.5 mg cm^-2、電解液/硫（E/S）比為 6.8 μL mg^-1和N/P為 1.4:1的情況下，可以獲得高達(dá)9.9 mAh cm^-2的面容量，表明WSe₂/NG對于高能量密度LSB的巨大潛力。據(jù)作者所知，這是首次報(bào)道將WSe₂用作鋰負(fù)極和硫正極的雙功能主體，為開發(fā)先進(jìn)的主體以同時(shí)消除鋰負(fù)極和硫正極的障礙，并邁向耐用和安全的LSB鋪平了道路。

圖3 鋰硫電池性能

WSe2 Flakelets on N-doped Graphene for Accelerating Polysulfide Redox and Regulating Li Plating. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202116048

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