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江浩/朱祥Small: 調(diào)節(jié)氧化還原活性多孔有機骨架中的位阻以提高儲鈉性能

用于可持續(xù)鈉離子電池 (SIB) 的新型氧化還原活性聚合物的開發(fā)受到越來越多的關(guān)注，但電池性能受到可逆比容量差的顯著限制，其中大多數(shù)芳香族C6-苯環(huán)是氧化還原惰性的。

在此，華東理工大學(xué)江浩教授及中科院蘭州化物所朱祥研究員等人報道了一種通過調(diào)節(jié)多孔有機骨架內(nèi)的空間位阻來改善C6-苯環(huán)上Na⁺存儲的簡單而有效的新方法，具有突出多孔結(jié)構(gòu)的聚合物電極有助于暴露更多用于捕獲鈉離子的活性位點。

實驗和理論結(jié)果表明，降低內(nèi)阻顯著改善了多孔結(jié)構(gòu)內(nèi)的氧化還原反應(yīng)動力學(xué)，從而促進(jìn)了這些官能化苯環(huán)上的Na離子的捕獲并提高了SIB性能。

圖1. 氧化還原活性多孔聚合物的化學(xué)結(jié)構(gòu)圖和設(shè)計理念

研究結(jié)果表明，調(diào)制多孔骨架在1.0 A g^-1下循環(huán)1000次后仍表現(xiàn)出 376 mAh g^-1 的出色儲鈉容量，比原始骨架大≈1.5倍。此外，在0.1 A g^-1時該骨架儲鈉容量可高達(dá)510 mAh g^-1，與性能最佳的聚合物電極相當(dāng)。

這種簡單的調(diào)制方法不僅可以對功能化的C6-苯環(huán)進(jìn)行Na存儲調(diào)制，而且提供了一種方法來擴展對結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系的理解，為SIB開發(fā)高效氧化還原活性多孔有機骨架開辟了新途徑。

圖2. 調(diào)制多孔骨架的儲鈉性能

Regulating Steric Hindrance in Redox-Active Porous Organic Frameworks Achieves Enhanced Sodium Storage Performance, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202105927

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