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將CO₂選擇性還原為CO、CH₄和HCOOH具有巨大挑戰(zhàn)。具有氧空位的催化劑有助于CO₂的活化，但在氧空位上穩(wěn)定的中間體經(jīng)過深度還原會(huì)生成CH₄和HCOOH，具有較差的CO選擇性。

北海道大學(xué)Abhijit Shrotri和Atsushi Fukouka等人報(bào)道了一種具有Co單原子的ZrO₂催化劑，可以將CO₂選擇性還原成CO。

由于陽(yáng)離子之間的電荷不平衡，該催化劑中Co原子附近會(huì)出現(xiàn)氧空位。由此產(chǎn)生的催化位點(diǎn)有效地吸附了CO₂并且在還原過程中實(shí)現(xiàn)了超過95%的CO選擇性。

CO選擇性與其他反應(yīng)參數(shù)如反應(yīng)壓力、空速和H₂/CO₂比例無關(guān)。反應(yīng)機(jī)制是CO₂首先加氫生成甲酸，甲酸在反應(yīng)條件下優(yōu)先分解為CO，而不是生成甲醇。

另外，CO在活性位點(diǎn)的吸附不如CO₂的吸附有利，這限制了其進(jìn)一步加氫生成甲烷。Co和Zr之間的協(xié)同作用對(duì)于產(chǎn)生氧空位和穩(wěn)定反應(yīng)中間體甲酸鹽物種至關(guān)重要。

該研究表明控制單原子和氧化物載體之間的原子界面，最大限度提高CO₂加氫單一產(chǎn)物的選擇性的重要性，有助于開發(fā)C1化學(xué)催化劑。

Co single atoms in ZrO₂ with inherent oxygen vacancies for selective hydrogenation of CO₂ to CO,?ACS Catalysis, DOI: 10.1021/acscatal.1c02041

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