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當(dāng)前，揭示各種結(jié)之間的光催化機理和催化活性已成為光催化系統(tǒng)研究的熱點。基于此，深圳大學(xué)張啟濤助理教授等人報道了在結(jié)晶氮化碳（CN）中構(gòu)建了分子內(nèi)的七嗪/三嗪（H/T）結(jié)（HTCN），并致力于選擇性雙-電子氧還原反應(yīng)（2e^? ORR），以高效生產(chǎn)過氧化氫（H₂O₂）。HTCN在1.0 vol%異丙醇水溶液中表現(xiàn)出高選擇性和高效的光催化性能，其中H₂O₂產(chǎn)量最大值為4565.1 μmol L^-1 h^-1，分別是CM（47.3 μmol L^-1 h^-1）、HCN（308.9 μmol L^-1 h^-1）和TCN（447.6 μmol L^-1 h^-1）的96.5、14.5和10.2倍。

通過DFT計算，作者研究了分子H/T結(jié)在光催化2e^– ORR過程中的關(guān)鍵作用，分別構(gòu)建了以七嗪-、三嗪-和七嗪/三嗪為基礎(chǔ)的氮化碳模型，命名為HCN、TCN和HTCN。HCN和TCN在C和N中心均呈現(xiàn)高度對稱的電荷分布，說明電子轉(zhuǎn)移困難。與HCN和TCN相比，HTCN上的季N原子電子密度顯著降低，主要原因是由于BIEF的構(gòu)建導(dǎo)致電子在分子H/T結(jié)中重排。HTCN的放熱過程對O₂具有較大的負吸附能和電子電荷在O₂上的有效積累，遠高于HCN和TCN。

值得注意的是，在O₂吸附后，HCN、TCN和HTCN上O₂的長度分別為1.30、1.34和1.37 ?。這種明顯減弱的O=O波段（HTCN為1.37 ?，而游離O₂為1.23 ?）有利于隨后的質(zhì)子化生成*OOH，從而實現(xiàn)了H₂O₂的高效演化。

結(jié)果表明，HTCN為活化吸收的氧（*O₂）和隨后的質(zhì)子化生成*OOH處理了最低的自由能。此外，在HTCN上引入K⁺和Li⁺促進了O₂在HTCN上的吸附，但對隨后的質(zhì)子化生成*OOH和進一步的H₂O₂演化沒有明顯影響。

Molecular Heptazine-triazine Junction over Carbon Nitride Frameworks for Artificial Photosynthesis of Hydrogen Peroxide. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202306831.

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?深圳大學(xué)AM：HTCN助力人工光合作用生產(chǎn)過氧化氫

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