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北大郭少軍Nat. Commun.: 無機 Cs2SnI6鈣鈦礦上單原子Pt-I3位點用于高效光催化產(chǎn)氫

有機-無機鹵化鉛鈣鈦礦是一類新型半導(dǎo)體材料，在光催化制氫方面具有巨大潛力，但其光催化活性低、有機組分不穩(wěn)定，尤其是鉛毒性極大地阻礙了其發(fā)展。

北京大學(xué)郭少軍團隊報道了一種報道了一種抗溶解環(huán)境友好型鈣鈦礦為載體，Pt-I₃均勻分散的催化劑，在室溫下HI水溶液中實現(xiàn)高效光催化制氫。

作者通過在過量氫碘酸(HI)溶液存在下對乙酸銫和乙酸錫(II)進行一鍋水熱處理合成，然后浸漬鉑配合物。隨后，在H₂/Ar氣氛中在160℃下活化1小時后獲得PtSA/Cs₂SnI₆。

與固定在Cs₂SnI₆ (PtNP/Cs₂SnI₆)上的鉑納米顆粒相比，制備的PtSA/Cs₂SnI₆催化劑的周轉(zhuǎn)率(TOF)提高了176.5倍，優(yōu)于目前報道的所有負載Pt的鹵化鈣鈦礦光催化劑，并具有良好的催化穩(wěn)定性。

結(jié)合電荷載流子動力學(xué)研究和DFT計算，發(fā)現(xiàn)Pt-I₃物種獨特的配位結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)有助于SMSI效應(yīng)，促進Cs₂SnI₆的光生電子轉(zhuǎn)移到Pt單原子，同時降低吉布斯自由能并加速制氫動力學(xué)。這項工作為促進鈣鈦礦復(fù)合材料高效產(chǎn)氫的研究開辟了一條新途徑。

Single-atom Pt-I₃sites on all-inorganic Cs₂SnI₆ perovskite for efficient photocatalytic hydrogen production. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-24702-8

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