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王瑞虎/周柳江AFM:無金屬碳納米薄片中的協同作用增強催化ORR

王瑞虎/周柳江AFM:無金屬碳納米薄片中的協同作用增強催化ORR
氮(N)摻雜是誘導納米碳中電荷/自旋極化以促進氧還原反應(ORR)活性的有效方法。然而,關于吡啶-N和石墨-N的兩個臨界N-構型,仍難以確定主要活性位點。
近日,中科院福建物質結構研究所王瑞虎研究員和電子科技大學周柳江教授(共同通訊作者)等人報道了一種串聯催化石墨化和氮修飾策略,并用此策略合成了一種具有邊緣泛光和石墨類似結構的無金屬氮摻雜碳納米片(NCF)。
王瑞虎/周柳江AFM:無金屬碳納米薄片中的協同作用增強催化ORR
研究發現,NCF具有極好的類鉑(Pt)ORR活性,其半波電位為0.85 V,而擴散限制電流密度為5.9 mA cm-2,在堿性介質中具有更強的穩定性。
王瑞虎/周柳江AFM:無金屬碳納米薄片中的協同作用增強催化ORR
通過實驗和理論研究表明,石墨氮在ORR中起著關鍵作用。此外,它揭示了NCF的高活性應追溯到邊緣型吡啶-N/石墨-N偶極子的協同極化,該偶極子是由扶手椅邊緣上的一個邊緣峰碳原子隔開。該研究有助于理解氮摻雜納米碳中用于ORR的活性中心。
王瑞虎/周柳江AFM:無金屬碳納米薄片中的協同作用增強催化ORR
Engineering Synergistic Edge-N Dipole in Metal-Free Carbon Nanoflakes toward the Intensified Oxygen Reduction Electrocatalysis. Adv. Funct. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adfm.202103187.
https://doi.org/10.1002/adfm.202103187.

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