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張山青、竇玉海Chem. Rev.：用于下一代可充電電池的原子級(jí)超薄材料

原子級(jí)厚度（通常<5 nm）的超薄材料 (ATM) 具有比表面積大、適當(dāng)?shù)木Ц窕儭⒇S富的表面懸掛鍵和強(qiáng)大的面內(nèi)化學(xué)鍵等固有優(yōu)勢(shì)，使其成為構(gòu)建用于可充電金屬-離子/硫/空氣電池高性能電極材料的理想二維平臺(tái)。

在此，澳大利亞格里菲斯大學(xué)張山青教授、竇玉海等人及時(shí)系統(tǒng)地總結(jié)了用于可充電電池ATMs的最新進(jìn)展。首先介紹了ATMs的分類和存儲(chǔ)機(jī)制，包括石墨烯和石墨烯衍生物 (GE/GO/rGO)、石墨氮化碳 (gC₃N₄)、磷烯、共價(jià)有機(jī)骨架 (COF)、層狀過(guò)渡金屬二硫?qū)倩?(TMD)、過(guò)渡金屬碳化物、碳氮化物和氮化物 (MXene)、過(guò)渡金屬氧化物 (TMO) 和金屬有機(jī)骨架 (MOF)等。

然后介紹了ATMs三種類型的合成方法，即自上而下的剝離、自下而上的組裝和拓?fù)浠瘜W(xué)轉(zhuǎn)化。接著概括了多種電子結(jié)構(gòu)調(diào)控策略，最后揭示了電子結(jié)構(gòu)調(diào)控與電化學(xué)儲(chǔ)能性能之間的關(guān)系，列出了其在新一代高能量/功率密度充電電池中的應(yīng)用。

圖1. 用于下一代可充電電池ATM的固有理化特性和優(yōu)勢(shì)

盡管在該領(lǐng)域已取得了重大進(jìn)展，但要進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)商業(yè)化還需要克服許多挑戰(zhàn)：

（1）應(yīng)開(kāi)發(fā)更廣泛的ATM，包括分層和非分層的，需要改進(jìn)現(xiàn)有合成方法和發(fā)明新的合成技術(shù)。

（2）ATM 的厚度、橫向尺寸、結(jié)晶度等，應(yīng)通過(guò)精確改進(jìn)合成條件來(lái)精確控制。

（3）通過(guò)引入缺陷結(jié)構(gòu)來(lái)合理調(diào)整電子結(jié)構(gòu)，包括但不限于空位、摻雜劑、應(yīng)變、表面官能團(tuán)、邊界、邊緣、擴(kuò)展的夾層和異質(zhì)界面。

（4）先進(jìn)的STEM、原位/operando表征技術(shù)研究原子級(jí)缺陷結(jié)構(gòu)及反應(yīng)過(guò)程中的過(guò)渡態(tài)，提供對(duì)缺陷/結(jié)構(gòu)演變和真實(shí)活性位點(diǎn)的深入了解。

（5）采用DFT計(jì)算在理論上揭示電子結(jié)構(gòu)與儲(chǔ)能性能之間的關(guān)系。

（6）商業(yè)上對(duì)大規(guī)模和低成本生產(chǎn)的ATM需求量很大。

（7）應(yīng)更重視鈉離子電池、鋅電池等資源豐富、能量密度高、安全性高的電池系統(tǒng)。

（8）加強(qiáng)產(chǎn)學(xué)研合作，促進(jìn)先進(jìn)ATM電極和新電池技術(shù)的研發(fā)。

圖2. 常見(jiàn)ATM的晶體結(jié)構(gòu)及分類

Atomically Thin Materials for Next-Generation Rechargeable Batteries, Chemical Reviews 2021. DOI: 10.1021/acs.chemrev.1c00636

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