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楊陽/馮振興/谷猛/王國峰Nature Energy：F摻雜Pd-N-C催化劑，助力超強直接乙醇燃料電池！

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楊陽/馮振興/谷猛/王國峰Nature Energy：F摻雜Pd-N-C催化劑，助力超強直接乙醇燃料電池！
成果介紹
催化劑活性位點周圍的局部配位環境(LCE)對碳負載金屬納米顆粒電催化劑的活性調節起著至關重要的作用。然而，通過控制這種環境來提高性能的電催化劑的合理設計仍然受到了許多限制，其中包括對催化活性相如何形成的機制理解不足。
中佛羅里達大學楊陽、俄勒岡州立大學馮振興、南方科技大學谷猛、匹茲堡大學王國峰等人研究表明，在Pd/N-C催化劑中引入F原子可以改善Pd周圍的環境，提高乙醇氧化反應(EOR)和氧還原反應(ORR)的活性和耐久性。
實驗分析和理論計算表明，F原子傾向于占據缺陷位點，將N原子從N-C鍵中逐出，推動N原子與Pd配位，在Pd表面形成富N層。即F原子的引入有利于形成一個更富含N的Pd表面，有利于提高電催化活性。表面Pd-N鍵的形成不僅抑制了Pd的遷移和團聚，還通過調節局部配位環境來提高了催化劑的活性，而在不摻雜F的催化劑中，N原子在缺陷位點與C原子強配位。因此，通過抑制Pd遷移和減少碳腐蝕，使催化劑的耐久性得到提高。
將F原子引入到Pd/N-C催化劑時，其所組裝的直接乙醇燃料電池表現出高達0.57 W cm-2的最大功率密度，可穩定運行超過5900小時。此外，在Pd/C催化劑中加入其他雜原子(P、S、B)也可以改善催化劑的性能。
相關工作以Improving Pd–N–C fuel cell electrocatalysts through fluorination-driven rearrangements of local coordination environment為題在Nature Energy上發表論文。
內容介紹

楊陽/馮振興/谷猛/王國峰Nature Energy：F摻雜Pd-N-C催化劑，助力超強直接乙醇燃料電池！

圖1. 氟驅動的局部配位環境變化示意圖
楊陽/馮振興/谷猛/王國峰Nature Energy：F摻雜Pd-N-C催化劑，助力超強直接乙醇燃料電池！
圖2. 利用傅里葉變換紅外光譜、拉曼光譜、電導率和紫外光電子能譜對結構進行表征

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圖3. Pd/X-F催化劑的形貌和原子結構

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圖4. XAS光譜分析

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圖5. ORR、EOR性能

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圖6. 直接乙醇燃料電池測試及穩定性

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圖7. DFT計算
總結與展望
綜上所述，本文提出了一種有效調控局部配位環境和Pd/X&F-C(X=N、P、S、B)活性的策略，以設計高性能的DEFCs催化劑。研究發現，Pd/N&F-C催化劑中的F原子將N原子推向Pd，從而形成Pd-N活性位點，有效調控Pd的局部配位環境。Pd表面形成的Pd-N不僅削弱了CO的吸附，而且為ORR過程中O2的快速吸附創造了更容易可達的催化位點。此外，富含N的Pd表面促進了C-C鍵的解離，并通過12電子途徑使乙醇完全氧化，有效提高了EOR性能。
當用作ORR催化劑時，Pd/N&F-C在0.9 ViR-free下的質量活性達到了4.71 A mgPd-1。同時，作為EOR催化劑，乙醇氧化的峰值電流密度達到26.5 A mgPd-1。在DEFCs中測試時，其最大功率密度可達0.57 W cm-2，并可以穩定運行5900小時以上，證明了其在實際應用中的巨大前景。
研究人員還使用了其他碳載體的金屬催化劑，這些催化劑的活性和穩定性也得到了極大提高。因此，該策略為解決碳材料在各種能源設備中的腐蝕問題奠定了基礎。
文獻信息
Improving Pd–N–C fuel cell electrocatalysts through fluorination-driven rearrangements of local coordination environment，Nature Energy，2021.
https://doi.org/10.1038/s41560-021-00940-4

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