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ACS Catalysis: 氮摻雜碳上金屬氧化物簇高選擇性電催化CO2還原為CO

電化學(xué)還原CO₂(eCO₂RR)是實(shí)現(xiàn)碳中和的有效方法。eCO₂RR轉(zhuǎn)化為CO對于通過雙功能催化促進(jìn)C-C偶聯(lián)以及實(shí)現(xiàn)從CO₂到C₂₊的級聯(lián)轉(zhuǎn)化是必不可少的。

法國蒙彼利埃大學(xué)Frédéric Jaouen等人開發(fā)并研究了一系列 M/N-C(M=Mn、Fe、Co、Ni、Cu 和Zn)催化劑，在非原位條件下負(fù)載在氮摻雜碳(N-C)上的高度分散的金屬氧化物顆粒，除了Cu/N-C和Zn/N-C，其他M/N-C主要是原子分散的金屬位點(diǎn)。

Co/NC-C在-0.5 V_RHE時(shí)，表現(xiàn)出最高的本征活性，而Ni/NC-C則顯示出高活性和選擇性。Cu/N-C中的大部分Cu原子在eCO₂RR過程中形成Cu⁰團(tuán)簇，而Mn/N-C、Fe/N-C、Co/N-C和Ni/N-C催化劑保持金屬氫氧化物結(jié)構(gòu)，同時(shí)在Fe/N-C、Co/N-C和Ni/N-C中有少量的M⁰形成。

另外，F(xiàn)e/N-C、Co/N-C和NiN-C的優(yōu)異活性歸因于相收縮和HCO3^–插到入金屬氫氧化物的層狀結(jié)構(gòu)中。

該項(xiàng)工作為合成將CO₂轉(zhuǎn)化為CO的高活性和選擇性電催化劑提供了一種簡便的方法。在無 PGM電解槽中，與最先進(jìn)的NiFe基陽極相結(jié)合，在100 mA cm^-2電流密度和4 V的槽電壓下，Ni/N-C表現(xiàn)出對CO的>80%法拉第效率。

Metal oxide clusters on nitrogen-doped carbon are highly selective for CO₂ electroreduction to CO. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c01702

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