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?武大曹余良Nano Energy：循環(huán)10000次、倍率100 C的鈉離子電池正極！

Na₄Fe₃(PO₄)₂(P2O₇)(NFPP)作為一種典型的鈉離子電池正極材料，以其低成本、無毒、適宜的工作電壓和理論容量等優(yōu)點(diǎn)，具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，在所有合成方法中產(chǎn)生的不可避免的NaFePO₄雜質(zhì)導(dǎo)致其較差的電子和離子導(dǎo)電性，限制了NFPP的容量利用率。

武漢大學(xué)曹余良等報(bào)道了一種新型純相Na₄Fe_2.91(PO₄)₂(P₂O₇)正極材料，該材料僅通過在晶格中引入少量 Fe 缺陷來制備。

圖1 材料表征

這里使用簡(jiǎn)便的噴霧干燥方法成功合成了一系列具有不同F(xiàn)e缺陷含量的 NFPP_x樣品。材料合成中局部Fe濃度的降低可以大大抑制NaFePO₄雜質(zhì)的產(chǎn)生，同時(shí)也形成具有3%Fe缺陷的純相Na₄Fe_2.91(PO₄)₂(P₂O₇)。

DFT 計(jì)算表明 Na₄Fe_2.91(PO₄)₂(P₂O₇)材料中的Fe缺陷會(huì)導(dǎo)致化學(xué)鍵的扭曲并影響附近原子的電子云分布，從而導(dǎo)致較低的帶隙和遷移能壘，進(jìn)而獲得更高的電子和 Na⁺離子電導(dǎo)率。

圖2 NFPPx樣品的電化學(xué)性能

因此，純相 Na₄Fe_2.91(PO₄)₂(P₂O₇)正極表現(xiàn)出高放電容量（0.2 C時(shí)為110.9 mAh g^-1）、優(yōu)異的倍率性能（100 C時(shí)為52 mAh g^-1）和超過10,000次的出色長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性。

此外，由Na₄Fe_2.91(PO₄)₂(P₂O₇)正極和硬碳負(fù)極組裝而成的軟包電池在1,000次循環(huán)中顯示出87.4%的高容量保持率。這些結(jié)果表明，簡(jiǎn)單的缺陷調(diào)節(jié)策略可用于合成用于低成本鈉離子電池的高質(zhì)量純相Na₄Fe_2.91(PO₄)₂(P₂O₇)材料。

圖3 軟包電池性能

A Novel Fe-defect Induced Pure-phase Na4Fe2.91(PO4)2P2O7 Cathode Material with High Capacity and Ultra-long Lifetime for Low-cost Sodium-ion Batteries. Nano Energy 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106680

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