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戴宏杰院士&臺灣科技大學AFM: 高濃混合電解液實現高可逆鋅金屬負極,CE近100%!

戴宏杰院士&臺灣科技大學AFM: 高濃混合電解液實現高可逆鋅金屬負極,CE近100%!
鋅金屬被認為是一種很有前途的水系鋅離子電池負極材料。然而,它在電鍍/剝離過程中受到枝晶生長、腐蝕和低庫侖效率 (CE) 的影響。
戴宏杰院士&臺灣科技大學AFM: 高濃混合電解液實現高可逆鋅金屬負極,CE近100%!
為此,斯坦福大學戴宏杰院士及臺灣科技大學Bing Joe Hwang, Wei-Nien Su, She-Huang Wu等人報道了一種用于克服鋅負極面臨挑戰的濃縮雜化物(4 M Zn(CF3SO3)2+2 M LiClO4)作為高濃水系電解液(CHAE),這種所開發的電解液實現了無枝晶鋅電鍍/剝離,并獲得了≈100% 的優良CE,超過了之前的報告值。
相比之下,含稀釋混合水系電解液 (1M Zn(CF3SO3)2+2 M LiClO4,DHAE)的Zn||Cu電池表現出平均CE小于95% 的不穩定循環。
戴宏杰院士&臺灣科技大學AFM: 高濃混合電解液實現高可逆鋅金屬負極,CE近100%!
圖1. 基于CHAE和DHAE的Zn||Cu半電池的電化學研究
基于同步加速器的operando透射X射線顯微鏡、XRD和非原位XPS的組合分析表明,與DHAE相比,CHAE形成的更致密的陰離子衍生鈍化層有利于均勻的電流分布,更好地防止新沉積的鋅與電解液直接接觸。
CHAE對致密、穩定的鹽-陰離子衍生鈍化層的有益作用可歸因于其獨特的溶劑化結構,抑制了與水相關的副反應并擴大了電化學電位窗口。因此,基于CHAE的混合Zn||LiFePO4電池在285次循環后提供了CE > 99% 和容量保持率> 90% 的優異性能。相比之下,基于DHAE的電池在170次循環后的容量保持率小于65%。
戴宏杰院士&臺灣科技大學AFM: 高濃混合電解液實現高可逆鋅金屬負極,CE近100%!
圖2. 基于CHAE的Zn||LFP電池的operando XRD測量及電化學性能
Highly Reversible Zn Metal Anode Stabilized by Dense and Anion-Derived Passivation Layer Obtained from Concentrated Hybrid Aqueous Electrolyte, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202103959

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