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由富鎳層狀正極和石墨負極（或鋰金屬負極）組成的鋰離子電池（LIB）適合滿足下一代充電電池的能量需求。然而，富鎳正極的不穩定性給大規模商業化帶來了嚴峻挑戰。

在此，荷蘭埃因霍溫理工大學Peter H. L. Notten等人介紹了富鎳正極材料的化學和電化學基本特性，討論總結了富鎳正極 LIB 中正極、電解液和負極在循環過程中的降解。作為LIB的重要組成部分，富鎳正極經歷了最具破壞性和最復雜的降解過程。這些過程可以分為由殘留鋰化合物引起的副反應、陽離子無序（尤其是對于Li/Ni混合）、表面重建（從層狀到尖晶石和巖鹽相）、氣體生成、過渡金屬溶解、微裂紋傳播（晶內和晶間）以及脆弱的熱穩定性。

作者強調了晶體結構穩定性對于高荷電狀態和高溫下金屬-氧鍵強度降低的重要性。針對這些負面影響，提出了包括優化合成方法、制備單晶粒子、優化微觀結構、摻雜外來離子、涂覆保護層和設計濃度梯度在內的各種策略，旨在通過實驗提高富鎳正極的性能。

此外，作者還詳細討論了負極側（鋰金屬、石墨）、電解液方面的降解挑戰與改進策略。

圖1. 殘留鋰化合物引起的副反應

基于富鎳正極的LIBs的最新進展，作者提出了將來有前景的研究方向：

（1）由于全球鈷嚴重短缺，富鎳/無鈷層狀正極材料的發展將發揮戰略作用；

（2）對新提出的降解機制進行深入研究至關重要，因為各種改性可能會改變正極的晶格結構或表面環境，導致不同的劣化過程；

（3）先進的operando表征技術，如 XANES、HRPD、HR-STEM、HAADF-STEM等與理論計算相結合，有助于從根本上理解電池材料的降解機制；

（4）幾種策略的綜合協同效應可以提供額外的性能優勢；

（5）無負極鋰離子電池的發展將改變鋰均勻沉積的方式，有望在不久的將來實現商業化；

（6）開發不易燃或除氧能力的多功能電解液將進一步消除安全問題。此外，固態電解質也是很有前途的研究方向。

圖2. 多功能電解液添加劑對于穩定界面的作用示例

A Review of Degradation Mechanisms and Recent Achievements for Ni-Rich Cathode-Based Li-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202103005

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埃因霍溫理工大學AEM：富鎳正極鋰離子電池降解機理及近期研究進展

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