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斯坦福鄭曉琳ACS Energy Lett.: 碳酸氫鹽基電解質在雙電子水氧化產H2O2中的作用

雙電子水氧化(2e^– WOR)是在有效生產H₂O₂過程中的有前景的途徑。最近科研人員致力于開發用于2e^– WOR的新型電催化劑上，尚未對電解質物質在決定水氧化選擇性和促進2e^–WOR方面的作用進行研究。

斯坦福大學鄭曉琳團隊使用電分析實驗來確定HCO₃^–對選擇性2e^– WOR催化過程的作用。

作者設置了不同的電解質(Na₂SO₄、KPi、K₂CO₃和KHCO₃)，H₂O₂的產量按照Na₂SO₄<KPi<K₂CO₃<KHCO₃的順序增加，表明HCO₃^–的作用是促進H₂O₂的產生，并且 KHCO₃的選擇性比其他電解質高出約3倍。

另外，從機制上講，旋轉環盤實驗表明H₂O₂不是直接在KHCO₃中的盤電極處生成，而是在延遲一段時間后形成，這表明電解質氧化和隨后的水解對2e^– WOR起促進作用。

進一步的電化學和光譜實驗證明碳酸鹽基電解質物質的陽極氧化發生在與水氧化相關的法拉第電位，并且這些物質(可能是HCO₄^–或C₂O₆^2-)隨后將水氧化成H₂O₂(t_1/2≈5 min)。

另外，2.5 V_RHE下的H₂O₂生產速率與HCO₃^–的濃度成正比，進一步證實了HCO₃^–在 2e^–WOR中的催化作用，并表明可以利用電解質來提高電化學H₂O₂的生產。

The role of bicarbonate-based electrolytes in H₂O₂ production through two-electron water oxidation. ACS Energy Letters, 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01264

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