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鞏金龍/展思輝/王鵬飛AFM:提高近49倍!Pt1/Cu-ZIS高新光催化HER

鞏金龍/展思輝/王鵬飛AFM:提高近49倍!Pt1/Cu-ZIS高新光催化HER
單原子光催化劑在增強(qiáng)電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)方面顯示了其迷人的優(yōu)勢(shì)。然而,通過金屬摻雜來合理設(shè)計(jì)配位點(diǎn)以穩(wěn)定孤立原子仍然面臨巨大的挑戰(zhàn)。
近日,天津大學(xué)鞏金龍教授、南開大學(xué)展思輝教授和河北工業(yè)大學(xué)王鵬飛講師(共同通訊作者)等人報(bào)道了一種單晶胞ZnIn2S4(ZIS)納米片,其中含有豐富的Cu摻雜劑作為合適載體來實(shí)現(xiàn)單原子Pt催化劑(Pt1/Cu-ZIS),從而揭示了金屬-單原子-金屬摻雜劑在原子水平上的相互作用。
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通過實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算突出了Cu摻雜ZIS中單個(gè)Pt原子的獨(dú)特穩(wěn)定效應(yīng)(Pt-Cu相互作用),而在初始ZIS中觀察到明顯的Pt團(tuán)簇。
具體而言,Pt-Cu相互作用除了表面上的三個(gè)S位外,還提供了一個(gè)額外的配位位點(diǎn),導(dǎo)致了更高的擴(kuò)散勢(shì)壘,使單個(gè)原子在表面上更穩(wěn)定。
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除了穩(wěn)定Pt單原子外,Pt-Cu相互作用還可以作為有效的通道將電子從Cu陷阱態(tài)轉(zhuǎn)移到Pt活性位點(diǎn),從而提高電荷分離和轉(zhuǎn)移效率。
值得注意的是,Pt1/Cu-ZIS催化劑表現(xiàn)出極好的活性,其光催化析氫速率為5.02 mmol g-1 h-1,幾乎是原始ZIS的49倍。
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Pt-Cu Interaction Induced Construction of Single Pt Sites for Synchronous Electron Capture and Transfer in Photocatalysis. Adv. Funct. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adfm.202104343.
https://doi.org/10.1002/adfm.202104343.

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