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北理陳人杰、李麗Adv. Sci.：CoSe-ZnSe異質(zhì)結(jié)促進(jìn)鋰硫電池雙向硫轉(zhuǎn)化反應(yīng)

緩慢的硫還原和硫化鋰（Li₂S）氧化阻止了鋰硫（Li-S）電池的廣泛使用，而鋰硫（Li-S）電池是鋰離子電池有吸引力的替代品。

北京理工大學(xué)陳人杰、李麗等報(bào)道過渡金屬硒化物異質(zhì)結(jié)（CoSe–ZnSe）可催化加速雙向硫轉(zhuǎn)化反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)高性能Li-S電池。

圖1 材料形貌和結(jié)構(gòu)表征

同步輻射X射線吸收光譜和密度泛函理論計(jì)算表明，具有電荷重新分布和結(jié)構(gòu)畸變的高活性異質(zhì)界面可有效固定硫物種，促進(jìn)鋰離子擴(kuò)散，并降低硫還原和 Li₂S的氧化能壘。

因此，增強(qiáng)的雙向硫轉(zhuǎn)化使CoSe-ZnSe/S催化正極在0.1 C下實(shí)現(xiàn)了1654 mAh g^-1的出色容量，并在3 C下保持了808 mAh g^-1。在2 C下進(jìn)行1700次循環(huán)后，實(shí)現(xiàn)了長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性，每個(gè)循環(huán)的容量衰減率低至0.027%。

圖2 CoSe-ZnSe的催化作用研究

此外，作者合成了錨定在源自金屬有機(jī)骨架（MOF）@石墨烯氣凝膠復(fù)合材料的3D石墨烯氣凝膠（CoSe-ZnSe@G）上的CoSe-ZnSe異質(zhì)結(jié)。3D大孔互連碳網(wǎng)絡(luò)使催化位點(diǎn)暴露最大化，并在貧電解液條件下循環(huán)過程中大大增強(qiáng)了傳質(zhì)和硫物質(zhì)轉(zhuǎn)化。

結(jié)果，在7.7 mg cm^-2的高硫負(fù)載和3 μL mg^-1的低電解液/硫比下實(shí)現(xiàn)了高面積容量，即8.0 mAh g^-1。該研究證明了雙向催化異質(zhì)結(jié)和結(jié)構(gòu)工程在提高Li-S電池性能方面的重要性。

圖3 鋰硫電池電化學(xué)性能

Engineering Catalytic CoSe–ZnSe Heterojunctions Anchored on Graphene Aerogels for Bidirectional Sulfur Conversion Reactions. Adv. Sci. 2021. DOI: 10.1002/advs.202103456.

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