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揚州大學龐歡Adv. Sci.：氧化鎢納米線錨定亞納米釕團簇高效雙功能氫電催化的協同機理

活性金屬納米顆粒(NPs)在載體上的分散是提高貴金屬利用率從而降低催化劑成本的有效策略，已廣泛應用于多相催化劑的設計中。此外，與大的NPs相比，亞納米團簇(SNCs)中平均金屬-金屬配位數特別低，往往導致與反應物分子的吸附和轉化存在顯著差異。

另一方面，SNCs與載體接觸時，由于界面位點比例較高，也表現出更強的金屬-載體相互作用，這不僅有助于增強穩定性，而且進一步調節了金屬的電子結構，從而影響其催化性能。

基于此，揚州大學龐歡等人報道了W₁₈O₄₉納米線負載的亞納米Ru簇(Ru SNC/W₁₈O₄₉ NWs)在酸性條件下作為一種高效的雙功能電催化劑，用于析氫反應和氫氧化反應(HER和HOR)。

首先評估了制備的Ru SNC/W₁₈O₄₉ NWs的電催化HER性能。在相同的條件下，還測試了Ru NP/W₁₈O₄₉ NWs、純W₁₈O₄₉ NWs、Ru/C和商業Pt/C的HER性能。在酸性環境下(0.5 M H₂SO₄)，純W₁₈O₄₉ NWs顯示出極低的HER電流，即使在高過電位下。

相反，Ru SNC/W₁₈O₄₉ NWs僅通過21 mV的過電位就可以達到10 mA cm^-2的電流密度，僅比Pt/C的過電位(19 mV)多2 mV。而Ru/C和Ru NP/W₁₈O₄₉ NWs的過電位在相同的電流密度下則分別為89和118 mV，與Ru SNC/W₁₈O₄₉ NWs的性能有較大的差距。

此外，還研究了Ru/W比與HER活性之間的關系，確定了5% Ru的復合催化劑的性能最優。對于Ru SNC/W₁₈O₄₉ NWs和其他催化劑的HOR催化性能對比則采用標準的三電極體系，在H₂飽和的0.5 M H₂SO₄中進行了測試。Ru SNC/W₁₈O₄₉ NWs的陽極電流密度隨著電勢的增加而急劇增加，甚至高于最優異的Pt/C和商業Ru/C催化劑，顯示了其對HOR的優異催化性能。

與之形成鮮明對比的是，Ru NP/W₁₈O₄₉ NWs、W₁₈O₄₉ NWs和Ru/C顯示出非常差的HOR活性。更重要的是，Ru SNC/W₁₈O₄₉ NWs具有良好的穩定性和對CO、O₂的耐受性，加上Ru的成本相對較低，使其成為替代Pt用于質子交換膜基電催化的有吸引力的候選材料。

通過密度泛函理論(DFT)計算，了解了Ru SNC/W₁₈O₄₉具有良好電催化性能的機理。態密度計算表明，Ru/W₁₈O₄₉在Ru、W和O之間有明顯的軌道重疊，有效地證明了Ru和W₁₈O₄₉之間的強相互作用。之后的電荷密度差分析也顯示電子從Ru團簇轉移到W₁₈O₄₉。

此外，計算了氫在Ru/W₁₈O₄₉、純W₁₈O₄₉和Ru上的吸附能。Ru/W₁₈O₄₉的氫吸附強度(-0.64 eV)弱于純Ru(-1.42 eV)，這有利于HER/HOR過程中氫中間體的脫附。此外，W₁₈O₄₉的氫吸附能為-8.21 eV，這種強的氫吸附阻礙了中間體的脫附，導致純W₁₈O₄₉的HER/HOR催化活性較差。這項工作證明了制備氧化物負載的亞納米簇作為高性能電催化劑的巨大潛力。

Synergistic mechanism of sub-nanometric Ru clusters anchored on tungsten oxide nanowires for high-efficient bifunctional hydrogen electrocatalysis, Advanced Science, 2023, DOI: 10.1002/advs.202206096.

https://doi.org/10.1002/advs.202206096.

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