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巴伊蘭大學(xué)JACS：含氟有機(jī)共溶劑在鈍化鋰金屬負(fù)極中的作用

與最常用的EC基電解液相比，含有FEC作為共溶劑的電解液提高了采用鋰金屬負(fù)極的各種可充原型電池的穩(wěn)定性。在實(shí)用面容量和電流密度下，采用FEC基電解液的對(duì)稱(chēng)鋰電池具有極高的循環(huán)穩(wěn)定性。

然而，在實(shí)用負(fù)載活性電極材料和少量電解液的鋰電池原型中，隨著實(shí)用電流密度的循環(huán)，F(xiàn)EC的消耗和電解液的耗盡會(huì)導(dǎo)致電池容量更快地衰減。對(duì)稱(chēng)Li|Li和Li|NCM電池之間穩(wěn)定性的顯著差異歸因于所謂的“串?dāng)_”現(xiàn)象，即在充電步驟中在高電位下在正極側(cè)形成的氧化分解產(chǎn)物被輸送到鋰負(fù)極側(cè)，從而惡化負(fù)極的鈍化。此外，這種串?dāng)_還會(huì)導(dǎo)致電解液消耗和全電池循環(huán)壽命有限。

以色列巴伊蘭大學(xué)Doron Aurbach等證實(shí)在氟化溶劑中添加具有較低LUMO能量的二氟碳酸亞乙酯(DFEC)共溶劑可顯著改善全電池的循環(huán)行為。

圖1 FEC和DFEC可能的還原反應(yīng)

FEC和DFEC的協(xié)同效應(yīng)確保了鋰金屬負(fù)極更好的鈍化，并得到了詳細(xì)的實(shí)驗(yàn)工作證實(shí)。研究顯示，在實(shí)際面容量為3.4 mAh cm^-2的Li|NCM 811電池中測(cè)試時(shí)，與含有FEC的電解液相比，含F(xiàn)EC和DFEC電解液的用量顯著降低（0.7-1.2 μL mg^-1_{NCM 811}），并且扣式電池的循環(huán)壽命可延長(zhǎng)至數(shù)百個(gè)循環(huán)。

圖2 采用不同電解液的Li|NCM 811電池性能

電化學(xué)和光譜測(cè)試表明，在鋰負(fù)極鈍化表面膜的形成過(guò)程中，F(xiàn)EC和DFEC的兩種不同行為導(dǎo)致了兩種氟化碳酸酯的協(xié)同作用。DFEC的作用是快速形成最初的大量表面膜基質(zhì)，確保電極的初始有效鈍化，然后FEC充當(dāng)修復(fù)劑，負(fù)責(zé)通過(guò)小規(guī)模反應(yīng)完成保護(hù)性表面膜的形成。

這種情況解釋了當(dāng)其電解液溶液同時(shí)包含 FEC和DFEC作為共溶劑時(shí)，F(xiàn)EC消耗量的減少和具有實(shí)用負(fù)載正極材料Li|NCM 811電池循環(huán)性能的顯著改善。這些結(jié)果為開(kāi)發(fā)具有最高能量密度的可充電池鋪平了道路。

圖3 FEC和DFEC共溶劑的協(xié)同作用

High Energy Density Rechargeable Batteries Based on Li Metal Anodes. The Role of Unique Surface Chemistry Developed in Solutions Containing Fluorinated Organic Co-solvents. Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c11315

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巴伊蘭大學(xué)JACS：含氟有機(jī)共溶劑在鈍化鋰金屬負(fù)極中的作用

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