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水煤氣變換反應(yīng)（Water-Gas Shift，簡(jiǎn)稱WGS）主要應(yīng)用在以煤、石油和天然氣為原料的制氫工業(yè)和合成氨工業(yè)中，另外在合成氣制醇、制烴催化過(guò)程中，低溫水氣變換反應(yīng)通常用于甲醇重整制氫反應(yīng)中大量CO的去除。一氧化碳和氫氣都是會(huì)燃燒的氣體，工業(yè)上把這樣的混合氣叫“水煤氣”。探究水煤氣變換反應(yīng)研究進(jìn)展，研究其催化劑發(fā)展?fàn)顩r具有重要意義。

自“活性位點(diǎn)”概念提出以來(lái)，識(shí)別催化劑的活性位點(diǎn)一直是異質(zhì)催化研究的圣杯。催化劑的活性位點(diǎn)隨反應(yīng)催化而變化。Cu-ZnO-Al₂O₃催化劑是工業(yè)上用作WGS反應(yīng)（CO + H₂O → CO₂?+ H₂）和CO氫化成甲醇反應(yīng)（CO + 2H₂?→ CH₃OH）的催化劑，是一個(gè)代表性的例子。很多人為識(shí)別Cu-ZnO-Al₂O₃催化劑的活性位點(diǎn)做出了巨大努力。然而，由于缺乏可靠的實(shí)驗(yàn)證據(jù)，爭(zhēng)議仍然存在。在基于Cu-ZnO的WGS反應(yīng)催化劑中，人們爭(zhēng)論的是，活性結(jié)構(gòu)是具有獨(dú)特結(jié)構(gòu)的相分散或穩(wěn)定于ZnO的金屬銅，還是能夠易于解離H₂O的Cu-ZnO界面。這也導(dǎo)致了密度函數(shù)理論（DFT）計(jì)算提出的Cu-ZnO催化WGS反應(yīng)的不同反應(yīng)機(jī)理，然而，所有這些計(jì)算都計(jì)算不出H₂形成步驟的活化能。

中科大黃偉新教授、張文華副研究員和廈門(mén)大學(xué)王野教授在Nature Communications上發(fā)表機(jī)理研究，鑒定了水煤氣變換反應(yīng)和CO氫化的活性位點(diǎn)，給出了反應(yīng)機(jī)理。

通過(guò)對(duì)一系列具有明確Cu結(jié)構(gòu)的ZnO/Cu納米晶逆催化劑進(jìn)行全面的實(shí)驗(yàn)（如漫反射傅里葉變換紅外光譜表征）和理論計(jì)算研究，作者報(bào)告ZnO-Cu催化劑在典型反應(yīng)條件下的WGS和CO加氫反應(yīng)過(guò)程中，分別發(fā)生Cu結(jié)構(gòu)依賴性和反應(yīng)敏感性的原位重構(gòu)，形成了Cu_Cu(100)-羥基化ZnO和Cu_Cu(611)Zn合金的活性位點(diǎn)。考慮到已鑒定的活性位點(diǎn)，制備盡可能多的Cu{100}晶面和Cu{611}步進(jìn)位點(diǎn)的Cu-ZnO催化劑分別是開(kāi)發(fā)高效的水煤氣變換Cu-ZnO催化劑和CO加氫反應(yīng)Cu-ZnO催化劑的有效策略。這些結(jié)果為WGS反應(yīng)和CO加氫反應(yīng)的Cu-ZnO催化劑的活性位點(diǎn)提供了見(jiàn)解，揭示了Cu的結(jié)構(gòu)效應(yīng)，并為優(yōu)化Cu-ZnO-Al₂O₃催化劑的結(jié)構(gòu)提供了可行的指南。?